Astrid Christiane John :

Probenahme und chemische Analytik von korngrößenfraktionierten Immissions- und Emissionsaerosolen

Dissertation angenommen durch: Gerhard-Mercator-Universität, Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie, 2002-03-15

BetreuerIn: Dr. rer.nat. Thomas A.J. Kuhlbusch , Gerhard-Mercator-Universität, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abt. Elektrotechnik

GutachterIn: Prof. Dr. Alfred Golloch , Gerhard-Mercator-Universität, Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie
GutachterIn: Prof. Dr.-Ing. Heinz Fißan , Gerhard-Mercator-Universität, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Abt. Elektrotechnik

Schlüsselwörter in Englisch: PM 10; PM 2.5; PM 1; PMx; environmental aerosols; particles; ambient air; emissions; impactor; environmental measurement technology
Schlüsselwörter in Deutsch: PM 10; PM 2.5; PM 1; PMx; Umweltaerosole; Partikel; Immission; Emission; Impaktor; Umweltmeßtechnik

  
   
 Klassifikation     
    Sachgruppe der DNB: 44 Umweltschutz, Raumordnung, Landschaftsgestaltung
  
   
 Abstrakt     
   

Abstrakt in Deutsch

 Die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Geräte- und Methodenentwicklungen für Immissions- und Emissionsmessungen entstanden vor dem Hintergrund der neuen europäischen Partikel-Standards PM 10 und PM 2.5, die im Bereich der Luftqualitätsüberwachung inzwischen die alte Meßgröße 'Gesamtschwebstaub' abgelöst haben.Dazu wurde zunächst ein spezielles Immissionsprobenahmesystem zur direkten Bestimmung der Elementkonzentrationen der Partikelfraktionen PM 10, PM 2.5 und PM 1 mit Hilfe der Totalreflexions-Röntgenfluoreszenzspektrometrie (TXRF) konzipiert, konstruiert und kalibriert. Weiterhin wurde ein PM 1-Vorabscheider für einen High-Volume Filtriersammler neu entwickelt. Damit ist auch für diese - unter Aspekten der Wirkungsphysiologie und der Quellenzuordnung relevante - kleine Korngrößenfraktion neben der Partikelmasse die parallele Bestimmung von wichtigen Inhaltsstoffen wie elementarem und organischem Kohlenstoff, anorganischen Anionen und Kationen, Schwermetallen sowie PAHs von derselben Probe möglich.Die Probenahmesysteme wurden zusammen mit kommerziell erhältlichen PM 10 und PM 2.5-Filtriersammlern während einer Feldmeßkampagne an einem Verkehrsstandort eingesetzt. Die Datenauswertungen zeigten gute Resultate bezüglich der analytischen Qualitätssicherung. Die Auswertungen hinsichtlich der Quellenidentifizierung demonstrierten, daß sich die komplementären Probenahmesysteme bzw. die damit erhaltenen Daten und Informationen gut ergänzen und ein vollständigeres Bild der Immissionsbelastung sowie die Möglichkeit einer ersten Quellenidentifizierung liefern.Die Ergebnisse machten jedoch auch deutlich, daß für die Erstellung von effektiven Maßnahmeplänen zusätzlich Informationen über die Emissionsquellen benötigt werden.Daher wurde in einem nächsten Schritt ein Impaktor zur Bestimmung der PM 10- und PM 2.5-Massenkonzentrationen für Emissionen entwickelt. Das Gerät wurde für typische Abgasbedingungen ausgelegt und kalibriert. Bei Messungen an industriellen Anlagen zeigte der neu entwickelte Emissionsimpaktor gute Ergebnisse hinsichtlich der Reproduzierbarkeit sowie plausible Resultate beim Vergleich mit dem Planfilterkopf als Standardgerät zur Gesamtstaubbestimmung.Für einige Proben konnte mit Hilfe der TXRF eine detailliertere Charakterisierung der abgeschiedenen Partikelfraktionen durchgeführt werden. Die Ergebnisse zeigten, daß durch die orngrößenfraktionierte Probenahme in Verbindung mit Multielementanalysen wie beispielsweise der TXRF charakteristische Emissionsmuster ('Fingerprints') erhalten werden können.Diese können in einem nächsten Schritt genutzt werden, um über ein Fingerprintmodelling eine Quellenidentifizierung vorzunehmen und die Quantifizierung des Beitrages zur Immissionssituation durchführen zu können.

Abstrakt in Englisch

 Within this thesis, instruments and methods were developed for sampling devices and chemical analysis of PM 10 and PM 2.5. These two particle size fractions are European standards for air quality monitoring since 1999.A specially designed 'ambient air sampling system' for the direct collection of PM 10, PM 2.5 and PM 1 on TXRF-sample carriers for subsequent analysis by Total-Reflection X-Ray Fluorescence Analysis (TXRF) was constructed and calibrated in the laboratory. Additionally, a PM 1-Inlet for a High-Volume-Sampler was developed. As a result, the determination of mass concentrations as well as important chemical constituents (anions and cations, elemental and organic carbon, heavy metals, polycyclic aromatic hydrocarbons) is possible for the fine particle fraction PM 1.The newly developed instruments were used together with commercially available PM 10- and PM 2.5-samplers for a field campaign at a traffic-related measurement site. Data analyses showed good results concerning quality assurance and demonstrated the complementarities of the different sampling systems. A detailed characterization of the ambient aerosols was obtained and a first source apportionment could be conducted. However, the results also showed that for an efficient air pollution reduction strategy, particle size fractionated emission measurements are necessary as well.Therefore, a PM 10/PM 2.5 in-stack cascade impactor was designed and calibrated. During measurements at various industrial plants, the newly developed instrument showed good results concerning reproducibility and plausible data in comparison with mass concentrations obtained with the plane filter device for the determination of total suspended particulates (TSP). A chemical characterization similar to the ambient air particles was conducted with TXRF for some of the samples. The results showed that size fractionated particle sampling together with multielemental analyses give characteristic patterns ('fingerprints') of emissions. In a next step, the information can be used for source apportionment by fingerprintmodelling and the quantification of the contribution of different sources to ambient air particle concentrations.