|
|
Simulation und experimentelle Bestimmung
Dissertation angenommen durch: Gerhard-Mercator-Universität Duisburg,
Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie, 2001-12-10
BetreuerIn: Prof.
Dr. Axel Schönbucher , Gerhard-Mercator-Universität Duisburg,
Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie
GutachterIn: Prof.
Dr. Axel Schönbucher , Gerhard-Mercator-Universität Duisburg,
Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie
GutachterIn: Prof. Dr. Tammo
Redeker , IBExU - Institut für Sicherheitstechnik GmbH, An-Institut
der TU Bergakademie Freiberg
Schlüsselwörter in Deutsch: Sicherheitstechnische Kenngroeßen,
Zerfall, instabile Gase, halbempirisch, Erhaltungsgleichungen, Bilanzgleichungen,
Stofftransport, Waermetransport, Rußbildung
Schlüsselwörter in Englisch: Safety related properties,
decomposition, unstable gases, halfempirical, conservation equations, mass
transfer, heat transfer, soot formation |
|
|
|
Abstrakt in Deutsch
Es
werden die physikalischen-chemischen Grundlagen des halbempirischen Simulationsmodells
EPSIM zur Simulation des Inertgaseinflusses auf die Explosionsgrenzen von
Brenngas/Luft-Gemischen auch bei erhoehten Anfangsdruecken und -temperaturen
vorgestellt. Durch Modifizierung des Simulationsmodells werden erstmals
der Inert- und Brenngaseinfluss auf den Stabilitaetsgrenzdruck von C2H2
simuliert. Das Modell basiert auf der stationaeren, eindimensionalen Ausbreitung
einer laminaren, homogenen Flamme unter Beruecksichtigung der Stoffmengenbilanz
für die Mangelkomponente des Systems und der Energiebilanz des Systems
ohne die Beruecksichtigung von Waermestrahlungsverlusten an die Umgebung.
Das erforderliche Grenzkriterium für die Festlegung einer Explosions-
bzw. Stabilitaetsgrenze ist eine bestimmte Flammentemperatur, die ueber
den weiteren Verlauf der Grenzkurve als konstant angenommen wird. Diese
Flammentemperatur wird unter Verwendung gemessener Stabilitaetsgrenzdruecke
bzw. Explosionsgrenzen berechnet. In den Simulationen werden zur Bestimmung
der Gesamt-Reaktionsenthalpie des Systems die Gleichgewichtsstoffmengenanteile
der formulierten Bruttoreaktionen iterativ berechnet. Dabei werden erstmals
neben homogenen auch heterogene Bruttoreaktionen, insbesondere die wichtige
Zerfallsreaktion unter Bildung von elementarem Kohlenstoff, beruecksichtigt.
Die Simulationsergebnisse werden durch die experimentell bei mehreren Anfangstemperaturen
bestimmten Stabilitaetsgrenzdruecke von C2H2, C2H4 und C2H2/N2-, C2H2/CO2-,
C2H2/H2-, C2H2/NH3-, C2H2/C2H4-Gasgemischen validiert. Durch Visualisierung
einer C2H2-Zerfallsreaktion mit High-Speed-Videoaufnahmen und aus dem simultan
gemessenen Druck/Zeit-Verlauf lassen sich erstmals die detaillierte Form
der Druck/Zeit-Kurve physikalisch erklaeren. Der Zusammenhang von Stabilitaetsgrenzdruecken
und Explosionsgrenzen wird am Beispiel des ternaeren Gassystems C2H4/N2/Luft
bei einem Anfangsdruck von 100 bar und verschiedenen Anfangstemperaturen
dargestellt. Der Inertgaseinfluss auf die Explosionsgrenzen von C2H4/Luft-Gassystemen
wird ebenfalls simuliert.
Abstrakt in Englisch
The
theoretical basics for the simulation of the inert gas influence on explosion
limits of fuel gas/air-gas mixtures of the halfempirical simulation model
EPSIM are detailed described. Through modifications of this model it is
possible to simulate the inert gas and fuel gas influence on the pressure
limits of stability of C2H2 at different initial temperatures for the first
time. The simulation model is based on the conservation equations for the
minority species and energy without consideration of heat losses by radiation
for the propagation of an one dimensional, stationary, premixed, laminar
flame. The necessary border criterion for an explosion limit or a stability
limit is a certain flame temperature, which is than constantly assumed
about the further process of the limit curve. This flame temperature is
calculated using measured stability limits or explosion limits. For the
determination of the reaction enthalpy of the system the equilibrium constants
of the formulated gross reactions are iterative calculated. Apart from
homogeneous also heterogeneous gross reactions, especially the important
decomposition reaction with the formation of elementary carbon, are considered
for the first time. The simulation results are validated by pressure limits
of stability determined experimentally at several initial temperatures
for C2H2, C2H4 and C2H2/N2-, C2H2/CO2-, C2H2/H2-, C2H2/NH3-, C2H2/C2H4-gas
mixtures. By visualization of a C2H2-decomposition with high speed videotakes
and from the simultaneously measured pressure/time-curves the detailed
form of the pressure/time-curve can be explained physically for the first
time. The connection of stability limits and explosion limits is represented
by the example of the ternary gas system C2H4/N2/Luft at an initial pressure
of 100 bar and different initial temperatures. The inert gas influence
on the explosion limits of C2H4/air-systems is also simulated. |
|