Kai Holtappels

Inert- und Brenngaseinfluss auf die Stabilitätsgrenzdrücke von Ethen und Ethin

Simulation und experimentelle Bestimmung

Dissertation angenommen durch: Gerhard-Mercator-Universität Duisburg, Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie, 2001-12-10

BetreuerIn: Prof. Dr. Axel Schönbucher , Gerhard-Mercator-Universität Duisburg, Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie

GutachterIn: Prof. Dr. Axel Schönbucher , Gerhard-Mercator-Universität Duisburg, Fakultät für Naturwissenschaften, Institut für Chemie
GutachterIn: Prof. Dr. Tammo Redeker , IBExU - Institut für Sicherheitstechnik GmbH, An-Institut der TU Bergakademie Freiberg

Schlüsselwörter in Deutsch: Sicherheitstechnische Kenngroeßen, Zerfall, instabile Gase, halbempirisch, Erhaltungsgleichungen, Bilanzgleichungen, Stofftransport, Waermetransport, Rußbildung
Schlüsselwörter in Englisch: Safety related properties, decomposition, unstable gases, halfempirical, conservation equations, mass transfer, heat transfer, soot formation

 
   
 Klassifikation     
    Sachgruppe der DNB: 30 Chemie  
   
 Abstrakt     
   

Abstrakt in Deutsch

Es werden die physikalischen-chemischen Grundlagen des halbempirischen Simulationsmodells EPSIM zur Simulation des Inertgaseinflusses auf die Explosionsgrenzen von Brenngas/Luft-Gemischen auch bei erhoehten Anfangsdruecken und -temperaturen vorgestellt. Durch Modifizierung des Simulationsmodells werden erstmals der Inert- und Brenngaseinfluss auf den Stabilitaetsgrenzdruck von C2H2 simuliert. Das Modell basiert auf der stationaeren, eindimensionalen Ausbreitung einer laminaren, homogenen Flamme unter Beruecksichtigung der Stoffmengenbilanz für die Mangelkomponente des Systems und der Energiebilanz des Systems ohne die Beruecksichtigung von Waermestrahlungsverlusten an die Umgebung. Das erforderliche Grenzkriterium für die Festlegung einer Explosions- bzw. Stabilitaetsgrenze ist eine bestimmte Flammentemperatur, die ueber den weiteren Verlauf der Grenzkurve als konstant angenommen wird. Diese Flammentemperatur wird unter Verwendung gemessener Stabilitaetsgrenzdruecke bzw. Explosionsgrenzen berechnet. In den Simulationen werden zur Bestimmung der Gesamt-Reaktionsenthalpie des Systems die Gleichgewichtsstoffmengenanteile der formulierten Bruttoreaktionen iterativ berechnet. Dabei werden erstmals neben homogenen auch heterogene Bruttoreaktionen, insbesondere die wichtige Zerfallsreaktion unter Bildung von elementarem Kohlenstoff, beruecksichtigt. Die Simulationsergebnisse werden durch die experimentell bei mehreren Anfangstemperaturen bestimmten Stabilitaetsgrenzdruecke von C2H2, C2H4 und C2H2/N2-, C2H2/CO2-, C2H2/H2-, C2H2/NH3-, C2H2/C2H4-Gasgemischen validiert. Durch Visualisierung einer C2H2-Zerfallsreaktion mit High-Speed-Videoaufnahmen und aus dem simultan gemessenen Druck/Zeit-Verlauf lassen sich erstmals die detaillierte Form der Druck/Zeit-Kurve physikalisch erklaeren. Der Zusammenhang von Stabilitaetsgrenzdruecken und Explosionsgrenzen wird am Beispiel des ternaeren Gassystems C2H4/N2/Luft bei einem Anfangsdruck von 100 bar und verschiedenen Anfangstemperaturen dargestellt. Der Inertgaseinfluss auf die Explosionsgrenzen von C2H4/Luft-Gassystemen wird ebenfalls simuliert. 

Abstrakt in Englisch

The theoretical basics for the simulation of the inert gas influence on explosion limits of fuel gas/air-gas mixtures of the halfempirical simulation model EPSIM are detailed described. Through modifications of this model it is possible to simulate the inert gas and fuel gas influence on the pressure limits of stability of C2H2 at different initial temperatures for the first time. The simulation model is based on the conservation equations for the minority species and energy without consideration of heat losses by radiation for the propagation of an one dimensional, stationary, premixed, laminar flame. The necessary border criterion for an explosion limit or a stability limit is a certain flame temperature, which is than constantly assumed about the further process of the limit curve. This flame temperature is calculated using measured stability limits or explosion limits. For the determination of the reaction enthalpy of the system the equilibrium constants of the formulated gross reactions are iterative calculated. Apart from homogeneous also heterogeneous gross reactions, especially the important decomposition reaction with the formation of elementary carbon, are considered for the first time. The simulation results are validated by pressure limits of stability determined experimentally at several initial temperatures for C2H2, C2H4 and C2H2/N2-, C2H2/CO2-, C2H2/H2-, C2H2/NH3-, C2H2/C2H4-gas mixtures. By visualization of a C2H2-decomposition with high speed videotakes and from the simultaneously measured pressure/time-curves the detailed form of the pressure/time-curve can be explained physically for the first time. The connection of stability limits and explosion limits is represented by the example of the ternary gas system C2H4/N2/Luft at an initial pressure of 100 bar and different initial temperatures. The inert gas influence on the explosion limits of C2H4/air-systems is also simulated.