| Molecular-dynamics simulations of structural phase-transitions in bulk, nanoparticles, and ultra-thin films |
Schlüsselwörter:
Molecular-dynamics, simulation, phase-transition, thin films, nanoparticles, martensite, austenite, Fe, Ni, embedded-atom method (EAM)
Molekulardynamik, Simulation, Phasenumwandlungen, dünne Filme, Nanopartikel, Martensit, Austenit, Fe, Ni, embedded-atom method (EAM)
Sachgruppe der DNBAbstract
In this work structural properties of bulk,
nano-particles, and thin films were investigated by using
molecular-dynamics simulations.
The focus was on
the investigation of martensitic transformations in those systems,
mainly consisted of Fe and Ni.
For the describtion of the interatomic
forces the Embedded-Atom Method was used.
The calculation of the free energy as a function
of temperature gave insight into the thermodynamics of the system,
and led to a correct interpretation of the structural transformation
from a closed packed structure (face-centered-cubic, hexagonal-closed-packed) to the body-centered-cubic
structure and vice versa. Pre-existing lattice defects turned out to be the
dominant factor for the martensitic transformation at low
temperatures, whereby the austenitic transformation at high
temperatures is less affected by defects. The explanation of
the different behavior of the martensitc transformation process and the austenitic
transformation process could be given by a detailed examination of
the free energy along the Bain-path.
The study of the crystallographic orientational relationships of the
austenitic and martensitic phases gave insight into the transformation
process on the atomic-scale. The transformation process observed in
the molecular-dynamics simulations can be described in terms of the
Wechsler-Lieberman-Read theory as a combination of
Bain-transformation, rotation, and lattice invariant shear due to
stacking faults and twinning.
Simulations of very large supercells containing up to eight million atoms facilitated the study of the
homogeneous and heterogeneus nucleation process of structural phase
transitions within the solid state. Molecular-dynamics simulations of shock-induced austenitic
transformations gave valueable insight into the grain-boundary dynamics of the
developing austenitic grains.
The heterogeneous nucleation process at
different types of defects in nano-particles was studied.
The burst-type growth of the martensitc phase starts at pre-existing
defects with further growth of the twinned martensitic phase into the austenite-matrix.
With decreasing size of the nano-particle, transition
temperatures decreased as revealed in the few experiments that
exist. In the framework of the used Embedded-Atom Method-potential, this effect is due to the different surface energies of the
austenitic and the martensitic phases.
The interplay between the structure of films and an underlying
substrate was intensively studied for the well known
Fe on Cu-system. Experimental observations, like the
increasing tendency for a structural transformation from the face-centered-cubic
structure to the body-centered-cubic structure with increasing film thickness and
decreasing temperature, were confirmed. Simulations of the growth
process gave insight into recently performed experiments
of the dependence of the
structural stability of face-centered-cubic Fe-films on
Cu(111)-substrates as a function of the
deposition process like thermal deposition and pulsed laser
deposition.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene strukturelle
Eigenschaften von Festkörpern, Nanopartikeln und dünnen Filmen
mit Hilfe von Molekulardynamik-Simulationen untersucht.
Der Schwerpunkt lag dabei in der Untersuchung von martensitischen und
austenitischen Transformationen
in diesen Systemen, die in der Regel aus Fe und Ni bestanden.
Dabei wurden zur Beschreibung der
interatomaren Wechselwirkung Embedded-Atom Method-Potentiale
verwendet.
Die Berechnung der freien Energie in Abhängigkeit der Temperatur
erlaubte die Analyse der auftretenden strukturellen
Phasenübergänge zwischen einer dicht gepackten Struktur
(kubisch-flächenzentriert, hexagonal-dichteste Packung) und
der kubisch-raumzentrierten Struktur. Es konnte gezeigt werden, daß
Gitterdefekte ein
entscheidender Faktor für die martensitischen Übergänge bei tiefen
Temperaturen sind, wohingegen die
austenitische Transformation bei hohen Temperaturen kaum durch
Gitterdefekte beeinflußt wird. Die Erklärung des unterschiedlichen
Verhaltens der martensitischen und der austenitischen Transformation
ergab sich aus der Analyse der freien Energie entlang
Bain-Wegs.
Das
Studium der kristallographischen Orientierungsbeziehungen zwischen den
Phasen vor
und nach der Umwandlung gab Aufschluß über den
Transformationsprozeß auf der atomaren Skala. Der gesamte in den
Simulationen
auftretende Transformationsprozeß ließ sich entsprechend
der Wechsler-Liebermann-Read-Theorie mathematisch durch eine
Kombination aus Bain-Transformation, Rotation und einer
gitterinvarianten Scherung bedingt durch Stapelfehler und
Zwillingsbildung darstellen.
Die Simulation von sehr großen Systemen, die bis zu acht millionen
Atome
enthielten, ermöglichte eine eingehende Untersuchung der homogenen und
heterogenen Nukleationsprozesse, die mit dem Auftreten der
strukturellen Phasenübergänge verbunden sind.
Bei Molekulardynamik-Simulationen
von
schockinduzierten austenitischen Umwandlungen konnte die Dynamik der
Korngrenzen zwischen den sich
bildenden, verschieden orientierten Varianten der Austenitphase
beobachtet werden. Temperaturgetriebene martensitische Umwandlungen in
kleinen Partikeln mit einem Durchmesser von einigen Nanometern
zeigten eine ausgeprägte heterogene Nukleation an vorhandenen
Defekten und ein anschließendes Wachstum der verzwillten
martensitischen Phase in der Austenitmatrix.
Es zeigte sich wie auch im Experiment eine deutliche Abnahme
der Übergangstemperaturen mit abnehmender
Partikelgröße. Dies konnte im Rahmen der verwendeten
Embedded-Atom Method-Potentiale
durch eine unterschiedliche Modifikation der freien Energie eines
Partikels
bedingt durch unterschiedliche Oberflächenenergien der austenitischen
und
der martensitischen Phase erklärt werden.
Das Zusammenspiel der Strukturen von Substrat- und
Filmoberfläche wurde intensiv am experimentell
häufig untersuchten Modellsystem Fe auf Cu untersucht. Dabei wurden
die experimentellen Sachverhalte wie die Umwandlung der
kubisch-flächenzentrierten in die kubisch-raumzentrierte Struktur mit
zunehmender Filmdicke und abnehmender
Temperatur bestätigt. Simulationen von Aufwachsprozessen konnten den
experimentell beobachteten Unterschied bzgl. der strukturellen
Stabilität von kubisch-flächenzentrierten dünnen Fe-Schichten auf
Cu(111)-Substratoberflächen in Abhängigkeit des
Filmherstellungsverfahrens beschreiben.
| Betreuer | Entel, Peter; Prof. Dr. |
| Gutachter | Usadel, Klaus; Prof. Dr. |
| Gutachter | Wassermann, Eberhard; Prof. Dr. |
| Gutachter | Schreckenberg, Michael; Prof. Dr. |
| Upload: | 2001-03-14 |
| URL of Theses: | http://duepublico.uni-duisburg-essen.de/servlets/DerivateServlet/Derivate-5042/kadaudiss.pdf |