Charge carrier dynamics in a solid-state quantum emitter : Auger, dephasing and stochastic resonance

Selbstorganisierte Quantenpunkte (QDs) sind Halbleiternanostrukturen mit diskreten, atomähnlichen Energieniveaus, die aus einer starken dreidimensionalen Ladungsträgereinschließung resultieren und sie zu vielversprechenden Kandidaten für die Festkörper-Quantenoptik machen. Ein QD kann ein Zwei-Niveau-System realisieren, das eine Überlagerung von Zuständen erlaubt und somit als Qubit genutzt werden kann. Darüber hinaus kann der QD als Spin-Photon-Schnittstelle dienen, bei der der Spinzustand über ein Photon übertragen wird. Die Fähigkeit hierzu wird durch die Details des Einschlusspotentials und der Wechselwirkung mit der Umgebung bestimmt und kann im Wachstumsprozess gezielt angepasst werden, um unterschiedliche Anforderungen zu erfüllen und Rauschen im System zu minimieren. In dieser Arbeit wird die Dynamik einzelner QDs mittels resonanter Fluoreszenz untersucht, wobei der Einfluss von Prozessierung nach dem Wachstum, externen Magnetfeldern und zeitabhängiger Modulation analysiert wird.

Im ersten Teil, Auger and spin dynamics in a self-assembled quantum dot, wird die Magnetfeldabhängigkeit des Auger-Meitner-Effekts und deren Einfluss auf die Spindynamik untersucht. Durch zeitaufgelöste n-Shot-Messungen des Trionübergangs in einem schwach tunnelgekoppelten QD werden die Auger-Rekombinationsrate, die Spin-Flip-Rate und die Spin-Flip-Raman-Rate als Funktion der Magnetfeldstärke bis 10 T bestimmt. Bei B=0 T beträgt die Auger-Rate etwa 3 1/ms und sinkt bei B=10 T auf etwa 1 1/ms, was darauf hindeutet, dass die magnetische Einschränkung den Überlapp der Anfangs- und Endzustände des Auger-Prozesses verändert. Der Auger-Meitner-Effekt randomisiert den Elektronenspin und stellt somit einen wesentlichen Dekohärenzkanal in Spin-Photon-Schnittstellen dar. Die Analyse zeigt, dass sowohl das Einschlusspotential als auch die Zustandsdichte oberhalb des QDs zur Elektronenemissionsrate beitragen und dass die Spin-Flip-Dynamik durch das Magnetfeld über die Zeeman-Aufspaltung verstärkt wird, während die Spin-Flip-Raman-Rate konstant bleibt.

Im zweiten Teil, Near transform-limited single photons from rapid-thermal annealed quantum dots, werden QDs untersucht, die einem schnellen thermischen Ausheilen (engl. rapid thermal annealing, RTA) unterzogen wurden. Dieser Prozess stimmt ihre Emissionsenergie über Ga–In-Interdiffusion ab und verändert das Einschlusspotential. Mittels resonanter Fluoreszenz an einzelnen QDs, eingebettet in eine p–i–n-Diode bei 4.2 K, wird eine Exzitonlinienbreite von etwa 360 MHz und eine Lebensdauer von 670 ps gemessen. Dies entspricht einer Kohärenzzeit T_2, die nur um den Faktor 1,5 über dem Fourier-Limit liegt. Die Einzelphotonenreinheit bleibt mit g(2)(0) ≈ 0.01 exzellent, was die Zwei-Niveau-Natur des Systems bestätigt und zeigt, dass RTA eine spektrale Abstimmung von QDs ermöglicht, ohne deren Kohärenz oder quantenoptische Qualität zu beeinträchtigen. Die Ergebnisse belegen, dass eine thermische Nachbehandlung nach dem Wachstum ein geeignetes Werkzeug für die Integration von QDs in photonische Schaltkreise ist, während nahezu Fourier-limitierte Emission erhalten bleibt.

Im dritten Teil, Quantum stochastic resonance in a single-photon emitter, wird der Effekt der quantenstochastischen Resonanz in einem einzelnen QD realisiert. Durch periodische Modulation der Gatespannung und Messung des Elektronentunnelns über die Photonemission wird eine Resonanz in der Regelmäßigkeit der Tunnelereignisse bei einer Modulationsfrequenz von etwa 800 Hz beobachtet. Diese Frequenz stimmt gut mit der Faustregel für die Resonanzbedingung T_mod ~ 1/max{γ_in,low, γ_out,high} überein, wobei γ_in und γ_out die Raten für das Tunneln von Elektronen in bzw. aus dem QD sind. Die vollständige Zählstatistik wird mittels faktorieller Kumulanten analysiert, wobei sich zeigt, dass sich die Resonanzfrequenz systematisch mit der Kumulantenordnung verschiebt. Dies ist ein eindeutiges Merkmal für Korrelationen jenseits einfacher Poisson-Dynamik. Diese Ergebnisse demonstrieren, dass das QD–Reservoir-System Transportmessungen mit optischer Auslese ermöglicht und stochastische Resonanz in diesem System sichtbar ist.

Self-assembled quantum dots (QDs) are semiconductor nanostructures with discrete, atom-like energy levels arising from strong three-dimensional carrier confinement, making them outstanding candidates for solid-state quantum optics. The QD can host a two level system with the possibility of a superposition of states which can be used as a qubit. Furthermore the QD can even act as a spin photon interface, where the spin state can be transmitted via a photon. The ability to do so is governed by the details of their confinement potential and interaction with the environment and therefore can be tailored for different needs in the growth process and be optimized to reduce noise in the system. In this thesis, I investigate the dynamics of single QDs through resonance fluorescence experiments, focusing on how post-growth treatment, magnetic fields, and external driving shape their behavior.

In the first part, Auger and spin dynamics in a self-assembled quantum dot, the magneticfield dependence of the Meitner–Auger effect and its impact on spin dynamics is investigated. Using time-resolved n-shot measurements of the trion transition in a weakly tunnel-coupled QD, I quantify the Auger recombination, spin-flip, and spin-flip Raman rates as a function of magnetic field up to 10 T. At B = 0 T, the Auger rate is about 3 1/ms, decreasing to about 1 1/ms at B = 10 T, suggesting that the magnetic confinement alters the overlap of initial and final states of the Auger process. The Auger process randomizes the electron spin, making it a significant decoherence channel in spin–photon interfaces. Our analysis shows that the confinement potential and the density of final states above the QD both contribute to the electron emission rate, and that the spin-flip dynamics are enhanced by magnetic field via Zeeman splitting, with the spin-flip rate increasing while the spin-flip Raman rate remains constant.

In the second part, Near transform-limited single photons from rapid-thermal annealed quantum dots, QDs subjected to rapid thermal annealing (RTA) are studied, which tunes their emission energy by promoting Ga–In interdiffusion and modifying the confinement potential. Using resonance fluorescence on single QDs embedded in a p–i–n diode at 4.2 K, we measure an exciton linewidth of about 360 MHz and a radiative lifetime of 670 ps, corresponding to a coherence time T_2 that is only 1.5 times the Fourier limit. Single-photon purity remains excellent, with g(2)(0) ≈ 0.01, confirming the two-level nature of the system and demonstrating that RTA can spectrally tune QDs without compromising their coherence or quantum-optical quality. These results indicate that post-growth thermal treatment is a viable tool for integrating QDs into photonic circuits while maintaining nearly Fourier-limited emission.

In the third part, Quantum stochastic resonance in a single-photon emitter, we realize the effect of quantum stochastic resonance in a single QD. By applying a periodic modulation of the gate voltage and monitoring the electron tunneling through photon emission, we observe a resonance in the regularity of tunneling events at a modulation frequency of about 800 Hz. This frequency corresponds well to the rule-of-thumb resonance condition Tmod ∼ 1/ max{γ_in,low, γ_out,high}, where γ_in and γ_out are the rates for electrons tunneling into and out of the QD. We analyze the full counting statistics using factorial cumulants, finding that the resonance frequency shifts systematically with cumulant order. This is a signature of correlations beyond simple Poissonian dynamics. These results demonstrate that this QD–reservoir system enables transport measurements through optical readout and stochastic resonance is visible in this system.

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