Zeitaufgelöste Ionen-induzierte Photoelektronen-Spektroskopie
In dieser Arbeit wird ein innovatives keV-Ionen-basiertes Anrege-Abfrage-Experiment mit Pikosekunden-Zeitauflösung präsentiert. Zu diesem Zweck werden Ionen eingesetzt, um ein Probensystem anzuregen, und der Zustand nach dem Ioneneinschlag wird mit einem präzisen Abfrage-Laserpuls bestimmt. Die Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung und Kombination von drei wesentlichen Komponenten für dieses Experiment: 1. die Charakterisierung ultrakurzer keV-Ionenpulse, 2. die Entwicklung und Charakterisierung eines geeigneten Probensystems und 3. die Entwicklung eines synchronen, um Nanosekunden verzögerten Abfrage-Laserpuls mit Pikosekunden-Stabilität. Das übergeordnete Ziel dieser Dissertation ist es, diese Komponenten in einem vollständig neuen Experiment zu integrieren. Die Erzeugung von keV-Ionenpulsen mit Pikosekunden-Zeitauflösung basiert auf einer bereits bestehenden Anlage, mit der Gasatome aus einem gekühlten Gasstrahl mit einem fs-Laser in einem Ionenkompressor ionisiert und auf keV-Energie beschleunigt werden. Mittels einer indirekten Messmethode konnten die dabei generierten Ionenpulse mit einer Breite von Δt=18 ps nachgewiesen werden. In dieser Dissertation wird eine verbesserte Signalverarbeitung vorgestellt, mit der die Ionenpulsbreite auf höchstens Δt=3,9 ps bestimmt werden kann. Als Probensystem werden freistehende Graphenmembranen (Durchmesser 150 μm gewählt, die durch einen neuartigen Herstellungsprozess geringe Verunreinigungen aufweisen und eine plane Oberfläche besitzen. Die notwendige Homogenität der elektronischen Eigenschaften der Membranen wird mittels der Raman-Spektroskopie untersucht. Zudem wird gezeigt, dass bei niedriger Laserintensität keine Sekundärelektronen durch Multi-Photonen-Prozesse erzeugt werden, sodass das Ionen-induzierte Signal eindeutig vom Abfrage-Laserpuls getrennt werden kann. Trotz des miniaturisierten Aufbaus weisen die keV-Ionen eine Flugzeit von einigen 10 ns auf, sodass ein synchroner Abfrage-Laserpuls um diese Zeit verzögert werden muss, um ein zeitgleiches Erreichen der Probenoberfläche von Ionen und Laserlicht zu ermöglichen. Zu diesem Zweck wird eine neu entwickelte Verzögerungsstrecke verwendet. Diese ermöglicht eine flexible Anpassung der Verzögerung des Abfrage-Laserpulses über einen großen Bereich vieler Nanosekunden mit einer Stabilität im Pikosekundenbereich. Das zentrale Ergebnis dieser Arbeit ist die erstmalige Durchführung des Ionen-basierten Anrege-Abfrage-Experiments mit keV Ne+-Ionen an einer freistehenden Graphenmembran, was den ersten direkten Nachweis ultrakurzer Ionenpulse mit einer Breite weniger Pikosekunden ermöglicht. Diese Arbeit leistet einen bedeutenden Beitrag zur Weiterentwicklung ultraschneller Anrege-Abfrage-Experimente und eröffnet neue Perspektiven für die Untersuchung von Ion-Festkörper-Wechselwirkungen auf ultrakurzen Zeitskalen.
In this work, an innovative keV ion-based pump-probe experiment with picosecond time resolution is presented. For this purpose, ions are used to excite (pump) a system and the state after the ion impact is determined with a precise probe laser pulse. The work focuses on the development and combination of three essential components for this experiment: 1. the characterisation of ultrashort keV ion pulses, 2. the development and characterisation of a suitable sample system, and 3. the development of a synchronous nanosecond-delayed probe laser with picosecond stability. The overall goal of this dissertation is to integrate these components into a completely new experiment. The generation of keV ion pulses with picosecond time resolution is based on an already existing system in which gas atoms can be ionised from a cooled gas beam with a fs laser in an ionbuncher and accelerated to keV energy. Using an indirect measurement method, the ion pulses generated in this process could be detected with a duration of Δt =18 ps. In this dissertation, an improved signal processing method is presented that makes it possible to determine the ion pulse width to a maximum of Δt =3,9 ps. Free-standing graphene membranes (diameter 150 μm) are chosen as the sample system, which have low impurities and a flat surface due to a novel manufacturing process. The necessary homogeneity of the electronic properties of the membranes is investigated using Raman-spectroscopy. In addition, it is shown that no secondary electrons are generated by multi-photon processes at low laser intensity, so that the ion-induced signal can be clearly separated from the probe laser pulse. Despite the miniaturised setup, the keV ions have a flight time of several 10 ns, so that a synchronous probe laser pulse must be delayed by this time to allow ions and laser light to reach the sample surface at the same time. A newly developed combination of static and adjustable delay line is used for this purpose. This enables flexible adjustment of the delay of the probe laser pulse over a large range of many nanoseconds with stability in the picosecond range. The central result of this work is the first realisation of the ion-based pump-probe experiment with keV Ne+ ions on a free-standing graphene membrane, which enables the first direct detection of ultrashort ion pulses with a width of less than a few picoseconds. This work makes a significant contribution to the further development of ultrafast pump-probe experiments and opens up new perspectives for the investigation of ion-solid interactions on ultrashort time scales.