Topology of surface plasmon polaritons and their ultrafast decay into electronic excitations
The first part of the thesis is devoted to new developments concerning the imaging of SPPs using two-photon photoemission electron microscopy (2PPE-PEEM). A quantum-mechanical model for the microscopy contrast is developed that relates the observed “conceptual visualizations” of SPPs to quantum-path interferences in the photoemission process. Timeresolved vector microscopy and polarimetric PEEM are developed as techniques that are sensitive to the electric near-field vectors of SPPs . Both methods rely on isolating a specific quantum-path interference from the 2PPE-PEEM signal that contains the projection of the SPP’s local electric near-field vectors on the polarization of a probing laser pulse.
In the second part of the thesis, the dynamics of topologically non-trivial SPPs are investigated using the aforementioned techniques. The orbital angular momentum (OAM) of SPPs is explored in terms of multiplexing and SPP states carrying fractional OAM. In the latter case, the locking of the OAM to integer values is observed as a function of the excitation phase step, indicating a topologically derived robustness of SPP OAM modes. Using vector microscopy, the electric near-field vectors of a plasmonic skyrmion lattice are successfully reconstructed, and the temporally oscillating Chern number is extracted. Meron-like vectorial configurations with a temporally stable Chern number are, in contrast, observed in the spin angular momentum of SPPs using polarimetric PEEM.
In the third part of the present thesis, topologically robust SPP nanofoci are used to drive electron emission only with SPPs (plasmoemission). An analysis of ponderomotive shifts in plasmoemission spectra characterizes the emission as adiabatic and perturbative. Information on the occupied electronic states involved during plasmoemission is obtained using angleresolved plasmoemission spectroscopy, and signatures of the Au(111) Shockley surface state are found. Using interferometric time-resolved plasmoemission spectroscopy, plasmoemission and photoemission are found to be similar concerning the coupling to electronic states. The thesis is concluded with preliminary results from time- and angle-resolved plasmoemission spectroscopy that hint at the decay of SPPs into transient non-equilibrium electron distributions during plasmoemission.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Dynamik elektrischer Nahfelder von Oberflächenplasmonenpolaritonen (SPPs) und ihrem Zerfall in transient angeregte Elektronen auf den nativen Längen-, Impuls-, Zeit- und Energieskalen.
Der erste Teil der Arbeit befasst sich mit methodischen Entwicklungen zur Abbildung von SPPs basierend auf der Zwei-Photonen-Photoemissions-Mikroskopie (2PPE-PEEM). Ein quantenmechanisches Modell des Mikroskopiekontrasts wird entwickelt, welches die beobachteten „konzeptionellen Visualisierungen“ von SPPs durch Quantenpfad-Interferenzen im Photoemissionsprozess erklärt. Die zeitaufgelöste Vektormikroskopie und das polarimetrische PEEM werden als Techniken eingeführt, die elektrische Nahfeldvektoren von SPPs rekonstruieren können. Beide Methoden beruhen auf einer spezifischen Quantenpfad-Interferenz im 2PPE-PEEM-Signal, welche die Projektion lokaler elektrischer Nahfeldvektoren auf die Polarisation eines Abfragelaserpulses enthält.
Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik von topologisch nicht-trivialen SPPs untersucht. Der Bahndrehimpuls (OAM) von SPPs wird bezüglich Multiplexing und fraktionalem OAM untersucht. Für Letzteres wird das Einrasten des OAMs auf topologisch-robuste ganzzahlige Erwartungswerte als Funktion der Anregungsphasendiskontinuität beobachtet. Mit Hilfe der Vektormikroskopie werden die elektrischen Nahfeldvektoren eines plasmonischen Skyrmionengitters rekonstruiert und die zeitlich oszillierende Chern-Zahl extrahiert. Meron- ähnliche vektorielle Konfigurationen mit einer zeitlich stabilen Chern-Zahl werden im Gegensatz dazu in der Spinverteilung von SPPs mittels polarimetrischem PEEM beobachtet.
Im dritten Teil der vorliegenden Arbeit werden topologisch robuste SPP-Nanofoci verwendet, um Elektronenemission ausschließlich durch SPPs zu treiben (Plasmoemission). Eine Analyse der ponderomotorischen Verschiebungen in Plasmoemissionsspektren ordnet die Emission im adiabatischen Störungsregime ein. Mittels winkelaufgelöster Plasmoemissionsspektroskopie wird die Kopplung von SPPs an besetze elektronische Zustände untersucht. Dabei werden Signaturen des Au(111)-Shockley-Oberflächenzustands beobachtet. Mittels interferometrischer zeitaufgelöster Plasmoemissionsspektroskopie wird gezeigt, dass die Kopplung an elektronische Zustände für Licht und SPPs ähnlich ist. Die Arbeit endet mit vorläufigen zeit- und winkelaufgelösten Plasmoemissionsspektren, die auf den Zerfall von SPPs in transiente Nicht-Gleichgewichtselektronenverteilungen hinweisen.