Investigation of electrocatalysts for energy conversion using high throughput experimentation techniques
The pursuit of sustainable and environmentally friendly energy sources has heightened interest in using hydrogen as a potential energy storage and carrier. This thesis investigates various electrocatalysts for hydrogen production and energy conversion processes, focusing on identifying efficient materials that do not rely on expensive and rare precious metals.
High entropy alloys (HEAs) and thin-film materials have shown promising properties in catalyzing critical electrochemical reactions such as the hydrogen evolution reaction and oxygen reduction reaction. This research explores the catalytic activity of various HEA compositions, including new combinations such as (TiNi)-Cu-Hf-Pd-Zr and previously studied compositions like Co35Cr15Fe20Mo10Ni20. High-throughput experimental techniques were employed to rapidly screen and evaluate the performance of these materials, facilitating the identification of promising catalysts.
The use of a scanning droplet cell revealed novel HEA material systems with significant catalytic activity. For instance, surprising combinations of elements previously considered non-active in catalysis, such as Ti, Hf, and Zr, were found to have a substantial influence on catalytic behavior. Additionally, high-throughput screening of over 1000 different HEA compositions within the CoCrFeMoNi space identified specific compositions with enhanced catalytic activity for the hydrogen evolution reaction.
Furthermore, the catalytic activity of thin-film molybdenum disulfide (MoS2) was examined using scanning electrochemical cell microscopy (SECCM). This technique allowed for detailed spatial mapping of catalytic activity, revealing significant variations in the performance of MoS2. These variations were attributed to polymer residues or interfacial phenomena formed during the transfer process, providing valuable insights into the material's behavior.
Separately, the influence of mechanical stress on platinum (Pt) films was investigated. The integration of stress chips into the SECCM setup enabled the study of Pt thin films under applied mechanical stress.
This dissertation underscores the importance of high-throughput methodologies in the rapid identification and optimization of electrocatalysts. The extensive datasets generated through these methods provide a valuable resource for future machine learning applications aimed at predicting and discovering new catalyst compositions.
Das Streben nach nachhaltigen und umweltfreundlichen Energiequellen hat das Interesse an der Nutzung von Wasserstoff als möglicher Energiespeicher und -träger verstärkt. Diese Dissertation untersucht verschiedene Elektrokatalysatoren für die Wasserstoffproduktion und Energieumwandlungsprozesse, mit dem Fokus auf die Identifizierung effizienter Materialien, die nicht auf teure und seltene Edelmetalle angewiesen sind.
Hoch-Entropie Legierungen (HEAs) und Dünnschichtmaterialien haben vielversprechende Eigenschaften bei der Katalyse kritischer elektrochemischer Reaktionen wie der Wasserstoffentwicklungsreaktion und der Sauerstoffreduktionsreaktion gezeigt. Diese Forschung untersucht das katalytische Potential verschiedener HEA-Zusammensetzungen, einschließlich neuer Kombinationen wie (TiNi)-Cu-Hf-Pd-Zr und zuvor untersuchter Zusammensetzungen wie Co35Cr15Fe20Mo10Ni20. Hochdurchsatz-Experimentiertechniken wurden eingesetzt, um die Leistung dieser Materialien schnell zu sichten und zu bewerten, was die Identifizierung vielversprechender Katalysatoren erleichtert.
Der Einsatz einer Rastertropfenzelle ergab neuartige HEA-Materialsysteme mit signifikanten katalytischen Aktivitäten. Beispielsweise wurde festgestellt, dass überraschende Kombinationen von Elementen, die zuvor als nicht aktiv in der Katalyse galten, wie Ti, Hf und Zr, einen erheblichen Einfluss auf das katalytische Verhalten haben. Zusätzlich identifizierte das Hochdurchsatz-Screening von über 1000 verschiedenen HEA-Zusammensetzungen innerhalb des CoCrFeMoNi-Raums spezifische Zusammensetzungen mit verbesserter katalytischer Aktivität für die Wasserstoffbildung.
Darüber hinaus wurde die katalytische Aktivität von Dünnschicht-Molybdändisulfid (MoS2) mittels elektrochemischer Rasterzellmikroskopie untersucht. Diese Technik ermöglichte eine detaillierte räumliche Kartierung der katalytischen Aktivität, wodurch signifikante Leistungsvariationen von MoS2 sichtbar wurden. Diese Variationen wurden auf Polymerrückstände oder Grenzschicht Phänomene zurückgeführt, die während des Transferprozesses entstanden, und lieferten wertvolle Einblicke in das Verhalten des Materials.
Unabhängig davon wurde der Einfluss von mechanischer Spannung auf Platin (Pt)-Filme untersucht. Die Integration von sogenannten Stress-Chips in den Versuchsaufbau der elektrochemischen Rasterzellmikroskopie ermöglichte die Untersuchung von Pt-Dünnschichten unter angelegter mechanischer Spannung.
Diese Dissertation unterstreicht die Bedeutung von Hochdurchsatz-Methoden bei der schnellen Identifizierung und Optimierung von Elektrokatalysatoren. Die umfangreichen Datensätze, die durch diese Methoden generiert wurden, bieten eine wertvolle Ressource für zukünftige Anwendungen des maschinellen Lernens, die darauf abzielen, neue Katalysatorzusammensetzungen vorherzusagen und zu entdecken.