Modifikation von substratgestützten Übergangsmetalldichalkogenid-Einzellagen durch Interaktion mit hochgeladenen Ionen
Langsame hochgeladene Ionen (HCI) übertragen bei der Wechselwirkung mit Materie sowohl kinetische als auch potenzielle Energie, die durch ihren Ladungszustand bestimmt wird. Diese Energieübertragung ermöglicht eine gezielte Defektbildung und Modifikation der Materialeigenschaften. Substratgestützte, atomar dünne Halbleiter aus der Gruppe der Übergangsmetalldichalkogenide (TMDC) sind besonders vielversprechend für Anwendungen wie Photodetektoren und Katalyse. Eine präzise Anpassung ihrer Eigenschaften kann die Leistungsfähigkeit dieser Anwendungen erheblich steigern. Darüber hinaus bieten 2D-Systeme auf einem Substrat ein ideales Modell zur Untersuchung der grundlegenden Wechselwirkungsmechanismen von HCIs mit Festkörpern, da diese ihre potenzielle Energie in einem stark lokalisierten Bereich nahe der Oberfläche deponieren.
Im Rahmen dieser Arbeit werden HCI-induzierte Defekte in MoS2 auf SiO2- Substrat mittels Rastertransmissionselektronenmikroskopie nach Transfer auf ein Lochsubstrat charakterisiert. Es werden runde Poren beobachtet, deren Radius aufgrund der reduzierten Ladungsträgerbeweglichkeit in substratgestütztem MoS2 im Vergleich zu freistehendem MoS2 größer ist. Durch eine Kombination von Sekundärionen-Massenspektrometrie, Raman- und Photolumineszenz-Spektroskopie werden Adsorbate an den Porenrändern nachgewiesen, welche eine Reduzierung der n-Dotierung des MoS2 und somit eine Veränderung der optoelektronischen Eigenschaften verursachen.
Mithilfe der Sekundärneutralteilchen-Massenspektrometrie während der HCI-Bestrahlung wurde ein großer Parameterraum der kinetischen und potenziellen Energie systematisch an der gleichen Probe analysiert. Für 2D-MoS2 auf einem Goldsubstrat wird eine potentielle Zerstäubung von sowohl Schwefel- als auch Molybdänteilchen gezeigt. Hierbei hat die kinetische Energie einen deutlichen Einfluss auf die Zerstäubung des Substrats und somit auch der darüber liegenden Monolage. Zudem zeigt die Bestimmung der Geschwindigkeitsverteilung der zerstäubten Mo-Teilchen, dass potentielle Zerstäubung zu zusätzlichen langsamen Teilchen führt. Das Zerstäubungsverhalten der Mo-Teilchen deutet auf eine thermische Emission in Folge von Elektronen-Phononen-Kopplung hin, wobei auch die Ladungsträgerbeweglichkeit eine entscheidende Rolle bei der Porenbildung in substratgestütztem MoS2 spielt.
Slow highly charged ions (HCI) transfer both kinetic and potential energy, which is determined by their charge state, during their interaction with matter. This energy transfer enables the formation of specific defects and modification of material properties. Substrate-supported, atomically thin semiconductors from the family of transition metal dichalcogenides (TMDC) are particularly promising for applications such as photodetectors and catalysis. Precise tuning of their properties can significantly enhance the performance of these applications. In addition, 2D systems on a substrate provide an ideal model to study the basic interaction mechanisms of HCIs with matter, as they deposit their potential energy in a highly localised area close to the surface.
In this work, HCI-induced defects in MoS2 on SiO2-substrate are characterised by scanning transmission electron microscopy (STEM) after transfer to a TEM grid. Round pores are observed, with their radius being larger in substrate-supported MoS2 compared to freestanding MoS2 due to reduced charge carrier mobility. Through a combination of secondary ion mass spectrometry, Raman spectroscopy, and photoluminescence spectroscopy, adsorbates at the pore edges are detected. These adsorbates lead to a reduction in the n-doping of MoS2, thus altering its optoelectronic properties.
Using secondary neutral mass spectrometry during HCI irradiation, a wide parameter space of kinetic and potential energy was systematically analyzed on the same sample. For 2D-MoS2 on a gold substrate, potential sputtering of both sulphur and molybdenum particles is demonstrated. Here, the kinetic energy has a considerable influence on the sputtering of the substrate and thus also on the overlying monolayer. In addition, the determination of the velocity distribution of the sputtered Mo particles reveals that potential sputtering leads to additional slow particles. The sputtering behaviour of the Mo particles suggests thermal emission as a result of electron-phonon coupling, with charge carrier mobility also playing a crucial role in pore formation in substrate-supported MoS2.