Diesel waste gas abatement using alloyed nanoparticles
Clean air would hardly be possible without catalytic conversion. Since the advent of largescale
combustion, air quality has always been a concern for society because of the adverse
health effects of pollutants from combustion processes. Since the 1970s, regulations have
been in place to minimise the emission of harmful combustion products, mainly from internal
combustion processes. The catalytic converter is one of the most essential devices in meeting
these regulations. The converter's activity is mainly based on noble metal nanoparticles, in
many cases Pt and Pd. These precious metals are rare and, therefore, expensive. A reduction
in the use of precious metals promises not only economic advantages but also improvements
in catalytic activity but may also be a way to improve catalytic activity. The only drawback
to this solution is the limited research into alloy nanoparticle catalysts. This is possibly due
to the fact that the synthesis of alloyed nanoparticles often requires bespoke synthesis
protocols for each alloy. This effort can be circumvented by laser-based nanoparticle
synthesis, which can be used to produce a wide variety of alloys in the same way. This work
aims to fill this gap by preparing 13 alloy systems with 45 different compositions to industry
standards using laser-based particle synthesis and testing them in industrially relevant
exhaust gas environments. In detail, the work focusses on diesel oxidation catalysis (DOC)
and ammonia slip catalysis (ASC). The results show which alloys are best suited in terms
of activity and durability and provide design criteria that can be used in the future to design
alloys for emission control systems.
combustion, air quality has always been a concern for society because of the adverse
health effects of pollutants from combustion processes. Since the 1970s, regulations have
been in place to minimise the emission of harmful combustion products, mainly from internal
combustion processes. The catalytic converter is one of the most essential devices in meeting
these regulations. The converter's activity is mainly based on noble metal nanoparticles, in
many cases Pt and Pd. These precious metals are rare and, therefore, expensive. A reduction
in the use of precious metals promises not only economic advantages but also improvements
in catalytic activity but may also be a way to improve catalytic activity. The only drawback
to this solution is the limited research into alloy nanoparticle catalysts. This is possibly due
to the fact that the synthesis of alloyed nanoparticles often requires bespoke synthesis
protocols for each alloy. This effort can be circumvented by laser-based nanoparticle
synthesis, which can be used to produce a wide variety of alloys in the same way. This work
aims to fill this gap by preparing 13 alloy systems with 45 different compositions to industry
standards using laser-based particle synthesis and testing them in industrially relevant
exhaust gas environments. In detail, the work focusses on diesel oxidation catalysis (DOC)
and ammonia slip catalysis (ASC). The results show which alloys are best suited in terms
of activity and durability and provide design criteria that can be used in the future to design
alloys for emission control systems.
Saubere Luft wäre ohne den Einsatz von Katalysatoren kaum möglich. Seitdem in großem
Umfang Brennstoffe zur Energiegewinnung verfeuert werden, haben Gesellschaften das
Problem von schlechter Luftqualität und daraus resultierenden Gesundheitsproblemen
erkannt. Deshalb gibt es seit den 1970er Jahren Vorschriften, die die Emission von
Schadstoffen aus Verbrennungsprozessen regulieren. Katalysatoren leisten dabei einen
wichtigen Beitrag, durch ihre Fähigkeit die entstehenden Schadgase in unschädliche
Produkte umzuwandeln. Die Aktivität der Katalysatoren beruht dabei hauptsächlich auf
Nanopartikeln aus Edelmetall, häufig Platin oder Palladium. Durch ihre Seltenheit sind
diese Edelmetalle aber teuer. Eine Verringerung des Edelmetalleinsatzes verspricht dabei
neben wirtschaftlichen Vorteilen auch Verbesserungen der katalytischen Aktivität. Der
einzige Nachteil dieser Lösung ist die begrenzte Forschung zum Thema der legierten
Nanopartikel. Dies liegt möglicherweise daran, dass die Synthese legierter Nanopartikel
häufig maßgeschneiderte Syntheseprotokolle für jede Legierung benötigt. Dieser Aufwand
kann durch die laserbasierte Nanopartikelsynthese umgangen werden, mit Hilfe derer
verschiedenste Legierungen auf die gleiche Art und Weise herstellbar sind. Diese Arbeit soll
dazu beitragen, diese Lücke zu schließen, indem 13 Legierungssysteme mit 45 verschiedenen
Zusammensetzungen nach Industriestandards mithilfe der laserbasierten Partikelsynthese
hergestellt und in industriell relevanten Abgasumgebungen getestet werden. Im Detail
fokussiert sich die Arbeit dabei auf die Dieseloxidationskatalyse (DOC) und die
Ammoniakschlupfkatalyse (ASC). Die Ergebnisse zeigen, welche Legierungen in Bezug auf
Aktivität und Durabilität am besten geeignet sind, und liefern Design-Kriterien, die in
Zukunft für die Entwicklung von Legierungen für Abgasnachbehandlungssysteme verwendet
werden können.
Umfang Brennstoffe zur Energiegewinnung verfeuert werden, haben Gesellschaften das
Problem von schlechter Luftqualität und daraus resultierenden Gesundheitsproblemen
erkannt. Deshalb gibt es seit den 1970er Jahren Vorschriften, die die Emission von
Schadstoffen aus Verbrennungsprozessen regulieren. Katalysatoren leisten dabei einen
wichtigen Beitrag, durch ihre Fähigkeit die entstehenden Schadgase in unschädliche
Produkte umzuwandeln. Die Aktivität der Katalysatoren beruht dabei hauptsächlich auf
Nanopartikeln aus Edelmetall, häufig Platin oder Palladium. Durch ihre Seltenheit sind
diese Edelmetalle aber teuer. Eine Verringerung des Edelmetalleinsatzes verspricht dabei
neben wirtschaftlichen Vorteilen auch Verbesserungen der katalytischen Aktivität. Der
einzige Nachteil dieser Lösung ist die begrenzte Forschung zum Thema der legierten
Nanopartikel. Dies liegt möglicherweise daran, dass die Synthese legierter Nanopartikel
häufig maßgeschneiderte Syntheseprotokolle für jede Legierung benötigt. Dieser Aufwand
kann durch die laserbasierte Nanopartikelsynthese umgangen werden, mit Hilfe derer
verschiedenste Legierungen auf die gleiche Art und Weise herstellbar sind. Diese Arbeit soll
dazu beitragen, diese Lücke zu schließen, indem 13 Legierungssysteme mit 45 verschiedenen
Zusammensetzungen nach Industriestandards mithilfe der laserbasierten Partikelsynthese
hergestellt und in industriell relevanten Abgasumgebungen getestet werden. Im Detail
fokussiert sich die Arbeit dabei auf die Dieseloxidationskatalyse (DOC) und die
Ammoniakschlupfkatalyse (ASC). Die Ergebnisse zeigen, welche Legierungen in Bezug auf
Aktivität und Durabilität am besten geeignet sind, und liefern Design-Kriterien, die in
Zukunft für die Entwicklung von Legierungen für Abgasnachbehandlungssysteme verwendet
werden können.