Plasmaunterstütztes CVD Wachstum von Graphen als transparente Elektrode für GaN-basierte LEDs

Graphen besteht aus hexagonal angeordneten Kohlensto (C)-Atomen in einem wabenförmigen Kristallgitter. Durch seine einzigartigen Eigenschaften, wie z.B. die hohe Ladungsträgerbeweglichkeit, die hohe thermische Leitfähigkeit und geringe optische Absorptionsverluste, gilt Graphen als vielversprechendes Material für transparente Elektroden in optischen Bauelementen wie beispielsweise lichtemittierenden Leuchtdioden (LEDs). Für das direkte Wachstum von Graphen auf nicht-katalytischen Substraten hat sich die plasmaunterstützte chemische Gasphasenabscheidung (PECVD) etabliert, bei der das Graphen direkt auf Substrate wie Galliumnitrid (GaN) abgeschieden werden kann. Aufgrund der Komplexität des Wachstumsprozesses durch Verwendung eines Plasmas treten hierbei jedoch Beschädigungen der GaN-Oberäche bei gleichzeitigem Wachstum von Graphen mit hohem amorphem C-Anteil auf. Das Ziel dieser Arbeit war es, ein mögliches Prozessfenster für das direkte Wachstum von Graphen auf GaN-basierten LEDs mittels PECVD in einem 4-Zoll Kaltwand PECVD Reaktor zu etablieren und das Potential der gewachsenen Graphenschichten als transparente Elektrode zu demonstrieren. Dafür wurden die Plasmaleistung, die Wachstumszeit, dieWachstumstemperatur und die Atmosphäre systematisch untersucht. Hohe Plasmaleistungen >40 W als auch die Verwendung von Wasserstoff (H2) zeigten Beschädigungen der GaN-Oberäche bei gleichzeitigem Wachstum von amorphen Kohlenstoschichten. Durch den Austausch von H2 mit Stickstoff (N2) konnten diese Beschädigung verhindert werden und das Wachstum von Graphen mittels Ramanspektroskopie nachgewiesen werden. Durch Optimierung des CH4-Anteils (5 sccm), der Wachstumszeit (30-60 Minuten) und der Wachstumstemperatur (650 °C - 700 °C) konnten die besten bisher berichteten, direkt gewachsenen PECVD-Graphenschichten auf GaN mit einem I2D/IG-Verhältnis >1,4 demonstriert werden. Die Graphenschichten wiesen einen Schichtwiderstand von ∼ 2,5k Ω/□ und einen spezischen Kontaktwiderstand zwischen Metallkontakt und Graphen zwischen 9 ⋅ 10-5 - 2⋅ 10-2 Ωcm−2 auf. Die Graphenschichten zeigten einen stromverteilenden Effekt auf GaN-LEDs und erhöhten die lichtemittierende Fläche um einen Faktor ∼8 mit maximalen Transparenzverlusten von ∼12%. Abschließend konnte der PECVD-Wachstumsprozess auf AlGaN-basierte UV LEDs übertragen und die n-seitige Kontaktierung mit Hilfe von Ti- und V-basierten Kontakten und deren Temperaturbehandlung optimiert werden.

Graphene consists of hexagonally arranged carbon (C) atoms in a honeycomb lattice. Due to its unique properties such as high charge carrier mobility, high thermal conductivity, and low optical absorption losses, graphene is considered a promising material for transparent electrodes in optical devices such as light-emitting diodes (LEDs). Plasmaenhanced chemical vapor deposition (PECVD) has been established for the direct growth of graphene on non-catalytic substrates,  such as gallium nitride (GaN). However, due to the complexity of the growth process using a plasma, damage to the GaN surface occurs simultaneously with the growth of graphene with a high amorphous carbon content. The aim of this work was to establish a possible process window for the direct growth of graphene on GaN-based LEDs using PECVD in a 4-inch cold-wall PECVD reactor and  demonstrate the potential of the grown graphene layers as transparent electrodes. Therefore, plasma power, growth time, growth temperature, and atmosphere were systematically investigated. High plasma powers >40 W and hydrogen (H2)  atmosphere resulted in damage to the GaN surface while simultaneously growing amorphous carbon layers. By replacing H2 with nitrogen (N2), these damages could be prevented and the growth of graphene could be conrmed by Raman spectroscopy. By optimizing the CH4 content (5 sccm), growth time (30-60 minutes), and growth temperature (650 °C - 700 °C), the best directly grown PECVD graphene layers on GaN reported so far were demonstrated with an I2D/IG ratio >1.4. The graphene layers showed a sheet resistance of ∼ 2,5k Ω/□ and a specic contact resistance between metal contact and graphene of 9 ⋅ 10-5 - 2⋅ 10-2 Ωcm−2. The graphene layers showed a current spreading effect on GaN LEDs and increased the emitting area by a factor of ∼8 with maximum transparency  losses of ∼12%.
Finally, the PECVD growth process was transferred to AlGaN-based UV LEDs, and the n-side contact was optimized using Ti- and V-based contacts and an additional temper step.

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