Time-Resolved X-Ray Diffraction from Coherent Acoustic Phonons Analyzed by Combining Microscopic Modeling with Deep Learning Based Strain Retrieval
A precise knowledge of microscopic processes in solids is key for the fundamental understanding of material properties. Those are determined by a complex interplay between the lattice, the electrons and other degrees of freedom. The dynamics of the different degrees of freedom upon ultrashort stimuli is of special interest, since it determines the reaction to energy deposition into such systems on ultrafast timescales. This defines the behavior of nano-scale devices, which are the backbone of our modern society dominated by electronics.
A very important aspect of this behavior is the dynamics of the lattice on ultrafast timescales. Structural dynamics are an inherent response of solid systems upon ultrashort stimuli. Whenever energy is deposited in a solid, it changes the stress inside the system. This leads to the excitation of strain waves, which represent a coherent superposition of acoustic phonons. Since stress and strain alter material properties, acoustic excitation allows for their transient modification or even manipulation.
A deeper understanding of the underlying microscopic processes opens the opportunity to generate tailored strain pulses. However, this requires a systematic quantitative knowledge over the important processes in relevant material systems.
In this work, the transient response of different metal/semiconductor heterostructures is investigated via time-resolved X-ray diffraction using a laser-plasma based X-ray source. Ultrashort optical pulses excite the electronic system of thin metal layers, whose properties define the shape of the excited acoustic pulse. An optical pump - X-ray probe scheme enables their direct time-resolved observation by monitoring the induced changes in the angle-resolved diffraction intensity.
By modeling the acoustic response and comparing the numerically calculated X-ray diffraction patterns to the experimental data, we aim to disentangle and quantify the relevant microscopic mechanisms. This thesis focuses on two metals - gold and palladium - with different properties in terms of electron-phonon coupling strength and transport on top of the technologically relevant semiconductor GaAs. Our analysis shows, that an interplay of these two mechanisms leads to a very different acoustic response.
Even though it is a proven tool for the analysis of picosecond acoustics, modeling of the acoustic response suffers from various problems. It is often challenging due to the high amount of potential microscopic influences and gets even more complicated for more complex systems and geometries.
Therefore, a new method for direct strain retrieval from time-resolved X-ray diffraction patterns based on deep neural networks is presented in this work. The described algorithm does not require an a priori physical model or any assumptions of the relevant mechanisms. By combining this new analysis tool with the modeling approach, we want to open new perspectives for the analysis of time-resolved X-ray diffraction experiments and their extension to more complex and non-ideal situations.
Eine genaue Kenntnis der mikroskopischen Prozesse in Festkörpern ist der Schlüssel zum grundlegenden Verständnis ihrer Materialeigenschaften. Diese werden durch ein komplexes Wechselspiel zwischen dem Gitter, den Elektronen und anderen Freiheitsgraden bestimmt. Die Dynamik der verschiedenen Freiheitsgrade nach ultrakurzen Stimuli ist von besonderem Interesse, da sie die Reaktion auf die Energiedeposition in solchen Systemen auf ultraschnellen Zeitskalen bestimmt. Dies definiert das Verhalten von nanoskaligen Bauteilen, die das Rückgrat unserer modernen, von der Elektronik dominierten Gesellschaft sind.
Ein sehr wichtiger Aspekt dieses Verhaltens ist die Dynamik des Gitters auf ultraschnellen Zeitskalen. Strukturelle Dynamik ist eine inhärente Reaktion von Festkörpersystemen auf ultrakurze Stimuli. Wann immer Energie in einen Festkörper eingebracht wird, ändert sich die Spannung innerhalb des Systems. Dies führt zur Anregung von Verformungswellen, die eine kohärente Überlagerung von akustischen Phononen darstellen. Da Spannung und Dehnung die Materialeigenschaften verändern, ermöglicht die akustische Anregung eine transiente Änderung oder sogar Manipulation dieser Eigenschaften.
Ein tieferes Verständnis der zugrunde liegenden mikroskopischen Prozesse eröffnet die Möglichkeit, maßgeschneiderte Verformungsimpulse zu erzeugen. Dies erfordert jedoch ein systematisches quantitatives Wissen über die wichtigen Prozesse in relevanten Materialsystemen.
In dieser Arbeit wird die transiente Reaktion verschiedener Metall/Halbleiter-Hetero\-strukturen mittels zeitaufgelöster Röntgenbeugung unter Verwendung einer Laser-Plasma-basierten Röntgenquelle untersucht. Ultrakurze optische Pulse regen das elektronische System von dünnen Metallschichten an, deren Eigenschaften die Form des angeregten akustischen Pulses bestimmen. Ein Schema aus optischer Anregung zusammen mit Röntgenabfrage ermöglicht deren direkte zeitaufgelöste Beobachtung durch Messung der induzierten Änderungen in der winkelaufgelösten Beugungsintensität.
Durch die Modellierung der akustischen Antwort und den Vergleich der numerisch berechneten Röntgenbeugungsmuster mit den experimentellen Daten werden die relevanten mikroskopischen Mechanismen entschlüsselt und quantifiziert. Diese Arbeit konzentriert sich auf zwei Metalle - Gold und Palladium - mit unterschiedlichen Eigenschaften in Bezug auf die Stärke der Elektron-Phonon-Kopplung und den Transport auf dem technologisch relevanten Halbleiter GaAs. Unsere Analyse zeigt, dass ein Zusammenspiel dieser beiden Mechanismen zu einem stark unterschiedlichen akustischen Verhalten führt.
Obwohl sie ein bewährtes Werkzeug für die Analyse der Pikosekundenakustik ist, hat die Modellierung der akustischen Antwort verschiedene Probleme. Sie ist aufgrund der großen Anzahl potenzieller mikroskopischer Einflüsse oft eine Herausforderung und wird bei komplexeren Systemen und Geometrien noch komplizierter.
Daher wird in dieser Arbeit eine neue Methode zur direkten Ermittlung von Verformungen aus zeitaufgelösten Röntgenbeugungsmustern auf Grundlage von tiefen neuronalen Netzen vorgestellt. Der beschriebene Algorithmus erfordert kein physikalisches a priori Modell und keine Annahmen über die relevanten Mechanismen. Durch die Kombination dieses neuen Analysewerkzeugs mit dem Modellierungsansatz wollen wir neue Perspektiven für die Analyse von zeitaufgelösten Röntgenbeugungsexperimenten und deren Erweiterung auf komplexere und nicht-ideale Situationen eröffnen.