Magnetism of atomically laminated MAX phase Mn2GaC and (Cr0.5Mn0.5)2GaC films

Novoselova, Iuliia GND

MAX phases have attracted interest due to their anisotropic atomically layered structure resulting in a combination of ceramic and metallic properties. The correlation between the complex crystal structure with the here reported magnetic properties in these compounds can become an important element in the development of microelectronic devices of the future.</br> This thesis presents an experimental study of the magnetic properties of (Cr0.5Mn0.5)2GaC and Mn2GaC MAX phase films measured by ferromagnetic resonance and magnetometry. Both compounds exhibit a complex magnetism due to competing magnetic interactions and its laminar structure.</br> The (Cr0.5Mn0.5)2GaC films with a thickness of 20.8 to 156 nm show soft magnetic properties at temperature T = 100 K with a narrow hysteresis of less than 4 mT and a magnetization M of about 200 kA/m. No dependence of M on the film thickness was observed. The films display a broad magnetic phase transition to a paramagnetic (PM) state above the transition temperature Tt of about 230 K.</br> The 12.5 nm film’s surface exhibits a discontinuity in the surface morphology, which results in a magnetic anisotropy increase comparable to the thicker films. The ferromagnetic resonance field μ0Hr shows a nearly thickness-independent behavior for the 20.8 – 156 nm films.</br> The 20.8 nm film demonstrated magnetic stability at ambient conditions without any capping layer within the time span of 1 year. This stability makes the material a candidate for low-temperature electronic devices used in oxidation-harsh conditions.</br> The Mn2GaC film exhibits two magnetic phase transitions within the range of 50 K ≤ T ≤ 850 K. A magneto-structural transition from noncollinear ferromagnetic (FM) to antiferromagnetic (AFM) configuration occurs at Tt = 214 K. A second magnetic transition from an AFM configuration to a presumably PM state appears at 507 K.</br> Theoretically predicted competing FM and AFM interactions were observed in the field-dependent magnetization as metamagnetic transitions and as an opening of the hysteresis loop. The magneto-structural transition is accompanied by a large uniaxial magnetostriction effect of 450 ppm along the c-axis.</br> The magnetostriction changes sign above and below the transition, which leads to a compression or an expansion of the lattice spacing along the c-axis. The magnetoresistance showed a similar behavior also with a change of sign. It reaches 3 % at T = 300 K. By cooling the Mn2GaC with an applied magnetic field across the Tt, μ0Hr decreases to about 30 % and the linewidth decreases to about 40 %.</br> Such response can be explained by a smaller canting angle between the magnetic moments as they align along the applied magnetic field while experiencing magneto-structural transformations.</br> A negative perpendicular magnetic anisotropy constant K2⊥ indicates an “easy-plane” magnetic anisotropy, with no preferred orientation within the basal plane of the film.</br> The results were published in 2 peer-reviewed journals and were presented at 10 international conferences as oral and poster contributions.

MAX Phasen haben durch ihre anisotrope atomare Schichtstruktur und den damit verbundenen keramischen und metallischen Eigenschaften Aufmerksamkeit erregt.</br> Die Korrelation von komplexer Kristallstruktur und beobachteter magnetischer Eigenschaften ist ein wichtiger Aspekt in der Entwicklung zukünftiger mikroelektronischer Bauelemente.</br> Die vorliegende Arbeit untersucht die magnetischen Eigenschaften der MAX Phasen Filme (Cr0.5Mn0.5)2GaC and Mn2GaC mittels Magnetometrie und Ferromagnetischer Resonanz. Aufgrund der anisotropen laminaren Struktur zeigen die Materialien einen von konkurrierenden Wechselwirkungen beeinflussten komplexen Magnetismus.</br> (Cr0.5Mn0.5)2GaC Filme mit Dicken von 20.8 nm bis 156 nm zeigten weichmagnetische Eigenschaften bei 100 K mit einer engen Hystereseschleife mit weniger als 4 mT Breite und einer Magnetisierung M im Bereich von 200 kA/m ohne Dickenabhängigkeit.</br> Es wurde ein für konkurrierende magnetische Wechselwirkungen typischer breiter magnetischer Phasenübergang von niedrigen Temperaturen zu einem paramagnetischen (PM) Zustand bei einer Übergangstemperatur Tt von 230 K festgestellt.</br> Die diskontinuierliche Oberflächenmorphologie eines 12.5 nm dicken Films führt zu einer Erhöhung der magnetischen Anisotropie um 30 % im Vergleich zu dickeren Filmen. Ferromagnetische Resonanz (FMR) Messungen zeigen ein nahezu dickenunabhängiges Resonanzfeld für Filmdicken von 20.8 nm bis 156 nm. Eine magnetische Stabilität nach einjähriger Lagerung unter normalen Umgebungsbedingungen wurde für den 20.8 nm dicken Film ohne schützende Deckschicht festgestellt, so dass das Material ein geeigneter Kandidat für die Nutzung in elektronischen Bauelementen unter oxidativen Umgebungsbedingungen sein kann.</br> Der Mn2GaC Film zeigt zwei magnetische Phasenübergänge zwischen 50 K und 850 K. Bei Tt = 214 K findet ein magneto-struktureller Phasenübergang von einem nicht-kollinearen ferromagnetischen (FM) zu einem antiferromagnetischen (AFM) Zustand statt.</br> Ein Übergang von einem AFM zu einem PM Zustand liegt bei 507 K. Die theoretisch vorhergesagten zuvor genannten konkurrierenden Wechselwirkungen wurden in feldabhängigen Magnetisierungsmessungen als metamagnetische Übergänge und als Öffnung in der Hystereseschleife beobachtet.</br> Der Phasenübergang ist von einer großen uniaxialen Magnetostriktion von 450 ppm entlang der c-Achse begleitet. Der temperaturabhängige Wechsel des Vorzeichens der Magnetostriktion führt zu einer Kompression oder Expansion der c-Achse. Ein entsprechender Vorzeichenwechsel wurde ebenfalls für den Magnetowiderstand beobachtet, dessen Größe 3 % bei T = 300 K erreicht. Kühlen des Mn2GaC Films unter Tt bei angelegtem magnetischem Feld führt zu einer Verringerung des FMR-Resonanzfelds um 30 % und der FMR-Linienbreite um 40 %, was die Folge eines kleineren Verkantungswinkels aufgrund der Ausrichtung der magnetischen Momente entlang des angelegten magnetischen Feldes ist.</br> Die negative uniaxiale magnetische Anisotropiekonstante K2⊥ deutet auf eine leichte Ebene ohne Vorzugsrichtung innerhalb der Grundebene des Films hin.</br> Die erzielten Resultate wurden in zwei peer-reviewed Manuskripten veröffentlicht und auf 10 internationalen wissenschaftlichen Konferenzen als Vortrag oder Poster präsentiert.

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Novoselova, I., 2020. Magnetism of atomically laminated MAX phase Mn2GaC and (Cr0.5Mn0.5)2GaC films. https://doi.org/10.17185/duepublico/72212
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