Photo-physical characterization of aromatic compounds for laser-induced fluorescence based diagnostics of fuel concentration, temperature, and equivalence ratio in practical combustion processes

Benzler, Thorsten GND

This dissertation is based on experiments to determine photo-physical properties of the aromatics toluene, 1,2-xylene, 1,2,4-trimethylbenzene, anisole, 1,4-difluorobenzene, naphthalene and 1-methylnaphthalene under various environmental conditions in the gas phase.
Most of these species are part of commercial fuels like kerosene, gasoline, or Diesel or have similar physical and chemical properties. Therefore, their photo-physical properties are used for diagnostics methods in combustion engines and gas turbines to either visualize the gas transport and mixing or to get information about the local thermo-dynamical state. To be able to realize the environmental conditions present in these combustion chambers in the laboratory, heated, optically-accessible highpressure cells were utilized.
Flows of nitrogen, carbon dioxide, or an oxygen-nitrogen-mixture and a few vol% of the aromatics were investigated spectroscopically. Absorption spectra were measured with a deuterium lamp or Nd:YAG laser. Fluorescence information was determined by exciting the species with a frequency-converted picosecond Nd:YAG laser and the laser-induced fluorescence (LIF) was measured spectrally and temporally resolved by a fast photomultiplier or a spectrometer coupled with a streak camera. The investigated tracers differ in their photophysical properties and therefore vary in their applicability for specific measurement techniques.
The core of this dissertation consists of four publications as well as some unpublished results. One of these publications results from a collaboration of three researchers of our department and is dealing with the principle of self-quenching, giving insight into origin and the interrelationship between the base deactivation pathways for excited states. The experiments of the other three publications have been planned, carried out, analyzed and published (mostly) by myself. They all provide fundamental photophysical properties of selected aromatic compounds for various environmental conditions and also give phenomenological fitting functions with which the estimated signal intensity per molecule for internal combustion engine relevant temperatures and pressures can be calculated.
As unpublished results, the absorption cross-section of anisole and the fluorescence spectra and lifetime of 1-methylnapthalene in dependence on the environmental conditions fill gaps in the dataset of these tracers. A comparison of all fluorescence tracers investigated here and several that had been investigated before is made to give an overview, to enable tracer selection for specific applications, and to put the results of this dissertation into perspective.

Diese Dissertation basiert auf Experimenten zur Bestimmung der photophysikalischen Eigenschaften der Aromaten Toluol, 1,2-Xylol, 1,2,4-Trimethylbenzol, Anisol, 1,4-Difluorbenzol, Naphthalin und 1-Methylnaphtalin unter verschiedenen Umgebungsbedingungen.
Die meisten dieser Spezies sind Teil von kommerziellen Brennstoffen wie Kerosin, Benzin oder Diesel oder haben ähnliche physikalische Eigenschaften. Daher werden ihre photophysikalischen Eigenschaften für laserbasierte Messungen in Verbrennungsmotoren und Gasturbinen verwendet, um entweder Speziestransport und -mischung zu visualisieren oder thermodynamische Informationen zu erhalten. Um die in diesen Verbrennungskammern vorhandenen Umgebungsbedingungen im Labor untersuchen zu können, wurden heizbare, optisch zugängliche Hochdruckzellen verwendet. Sie wurden mit Stickstoff, Kohlenstoffdioxid oder einer Sauerstoff-Stickstoff-Mischung durchspült, die wenige Vol.-% der Aromaten enthielten.
Die Absorptionseigenschaften wurden mithilfe einer Deuteriumlampe oder eines Nd:YAG-Lasers gemessen. Die Fluoreszenzinformation wurde durch Anregen des Messvolumens durch einen ins Ultraviolette frequenzkonvertierten Pikosekunden-Nd:YAG-Laser gewonnen und die laserinduzierte Fluoreszenz (LIF) wurde spektral und zeitlich aufgelöst durch einen schnellen Photovervielfacher oder eine Spektrometer-gekoppelte Streakkamera gemessen. Die untersuchten Spezies unterscheiden sich in ihren jeweiligen photophysikalischen Eigenschaften und sind daher für verschiedene Messtechniken unterschiedlich gut geeignet.
Der Kern dieser Dissertation besteht aus vier Publikationen sowie einigen nicht veröffentlichten Ergebnissen. Eine dieser Veröffentlichungen basiert auf einer Zusammenarbeit von drei Mitgliedern unserer Arbeitsgruppe und befasst sich mit Selbstlöschung des angeregten Zustandes. Diese Arbeit zeigt den Ursprung dieses Effektes und die Zusammenhänge zwischen den einzelnen Deaktivierungspfaden. Die Experimente, auf denen die drei anderen Veröffentlichungen basieren wurden (größtenteils) von mir alleine geplant, durchgeführt, ausgewertet und zusammengefasst.
Sie geben allesamt bisher nicht veröffentlichte photophysikalische Messgrößen verschiedener aromatischer Verbindungen unter einem breiten Spektrum wechselnder Umgebungsbedingungen wieder.
Außerdem werden phänomenologische Funktionen vorgestellt, mit denen die Fluoreszenzintensität pro Molekül unter Verbrennungsmotor-relevanten Bedingungen vorhergesagt werden kann. Als nicht publizierte Ergebnisse runden der Absorptionsquerschnitt von Anisol und die Fluoreszenzlebensdauer in Abhängigkeit von den Umgebungsbedingungen von 1-Methylnaphthalin die Ergebnisse ab, die bisher vorhandene Lücken in der Dokumentation dieser Spezies schließen.
Ein Vergleich aller hier untersuchten sowie einiger bereits zuvor beschriebener Fluoreszenztracer ermöglicht die Auswahl von Tracern für bestimmte Anwendungen und setzt die neuen Ergebnisse in einen größeren Kontext.

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Benzler, Thorsten: Photo-physical characterization of aromatic compounds for laser-induced fluorescence based diagnostics of fuel concentration, temperature, and equivalence ratio in practical combustion processes. 2019.

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