Multi-color time-resolved laser-induced incandescence for the measurement of soot and nanoparticle aerosols

Mansmann, Raphael Andreas GND

Time-resolved laser-induced incandescence (TiRe-LII) is an optical in situ diagnostics method for particle-size determination of gas-borne nanoparticles that has been established over the last decades. Recent inter-laboratory comparisons have shown that there are unresolved issues concerning measurement artifacts and noise, and discrepancies exist in reported results from similar measurement conditions. Moving from the established two-color technique (for pyrometric temperatures determination) to spectrally resolved (and multi-color) measurements reveals additional open questions.

The difficulty in LII science is that in literature, a wide range of different LII models and corresponding materials properties is available, and often, for new application cases, new models are composed from various published LII models to match the results from literature or ex situ determined quantities (e.g., particle-size distributions). In addition, signal shapes that cannot be explained by previously published LII models lead to the adjustment of the physical models and properties instead of focusing on technical issues of the LII signal acquisition. The variation in calibration, measurement and analysis procedures across the LII community motivates for the development towards standardization of LII signal acquisition and processing to increase the quality of signals that can then later be used as input for future LII model developments.

This work focuses on practical aspects of multi-color TiRe-LII as detector performance/calibration, experimental design, and signal acquisition and on the improvement of the robustness of the measurement technique using multiple detection channels. In the scope of this work, a multi-color LII device was developed along with a software solution for data acquisition and signal processing. Modular and flexible components in the setup and the analysis help to broaden the way for the application of LII on various materials systems and processes, and can build a foundation for future inter-laboratory comparisons.

For multi-color LII techniques, proper detector performance and calibration is essential to produce data that can be used as input for further processing. The detector performance is investigated for photomultiplier tubes (PMT) using pulsed and continuously operated light-emitting diodes at similar light levels as typical LII experiments. The influence of non-linear behavior during LII measurements is demonstrated for different two-color ratios and the importance of linearity as detector requirement is shown. The mathematical description for the calibration of PMTs in the context of LII is presented along with a detailed methodology for the calibration of all components within a typical LII detection system. For this purpose, the suitability of different calibration light sources is assessed and additional measurement issues that could affect the signal quality are discussed. For data acquisition and processing of LII data, a software solution was developed, following a modular approach, making it suitable for the application on various materials systems and with individual processing steps. The software is published as open-source software to allow transparency and adjustments by other researchers. In order to improve the LII signal acquisition further, a new sequential detection technique was developed that takes advantage of gated photomultiplier tubes and is capable to increase the dynamic range of the LII technique.

Having resolved many of the above-mentioned issues is an important step towards harmonization of the experimental procedure, calibration, measurement and interpretation of data.

Zeitaufgelöste laser-induzierte Inkandeszenz (TiRe-LII) ist eine optische In-Situ-Messmethode zur Partikelgrößenbestimmung gasgetragener Nanopartikel, die sich über die letzten Jahrzehnte bewährt hat. Laborvergleiche haben jedoch gezeigt, dass es bisher ungelöste Probleme in Bezug auf Messartefakte und rauschen gibt, und Unstimmigkeiten zwischen publizierten Ergebnissen zu ähnlichen Messbedingungen existieren. Der Übergang von der etablierten Zweifarben-Technik (für die pyrometrische Temperaturbestimmung) zu spektral aufgelösten (und Mehrfarben-) Messungen führt zu zusätzlichen offenen Fragen.

Die Schwierigkeit in der LII-Wissenschaft besteht darin, dass in der Literatur ein breites Spektrum an unterschiedlichen LII-Modellen und dazugehörigen Materialeigenschaften verfügbar ist und oft für neue Anwendungsfälle neue Modelle aus verschiedenen veröffentlichten LII-Modellen zusammengestellt werden, um gleiche Ergebnisse wie die Literatur zu erhalten oder Ex-Situ-bestimmten Größen (z.B. Partikelgrößenverteilungen) zu entsprechen. Darüber hinaus führen Signalformen, die nicht durch zuvor veröffentlichte LII-Modelle erklärt werden können, zu einer Anpassung der physikalischen Modelle und Eigenschaften, anstatt sich auf technische Probleme der LII-Signalerfassung zu konzentrieren. Die unterschiedlichen Kalibrierungs-, Mess- und Analyseverfahren motivieren zur Entwicklung einer Standardisierung der LII-Messwerterfassung und -verarbeitung, um die Qualität der Signale zu erhöhen, die dann später für zukünftige LII-Modellentwicklungen verwendet werden können.

Diese Arbeit konzentriert sich auf die technischen Aspekte von Mehrfarben-TiRe-LII wie Detektorverhalten/-kalibrierung, experimentelle Auslegung und Signalerfassung, sowie auf die Verbesserung der Stabilität der Messtechnik mit mehreren Detektionskanälen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Mehrfarben-LII-Gerät zusammen mit einer Softwarelösung zur Datenerfassung und Signalverarbeitung entwickelt. Modulare und flexible Komponenten im Setup und in der Analyse helfen, den Einsatz von LII auf unterschiedliche Materialsysteme und -prozesse zu erweitern und eine Grundlage für zukünftige Laborvergleichsstudien zu schaffen.

Bei Mehrfarben-LII-Techniken ist ein einwandfreies Ansprechverhalten und Kalibrierung der Detektoren essentiell, um Daten zu erzeugen, die als Grundlage für weitere Signalverarbeitungsschritte verwendet werden können. Das Detektorverhalten wird für Photomultiplier-Röhren (PMT) mit gepulsten und kontinuierlich betriebenen Leuchtdioden bei ähnlichen Lichtstärken wie bei LII-Experimenten untersucht. Der Einfluss von nichtlinearem Verhalten während LII-Messungen wird für verschiedene Zweifarbenverhältnisse demonstriert und die Wichtigkeit von Linearität als Detektoranforderung gezeigt. Die mathematische Beschreibung für die Kalibrierung von PMTs im Zusammenhang mit LII wird zusammen mit einer detaillierten Methodik für die Kalibrierung aller Komponenten innerhalb eines typischen LII-Detektionssystems präsentiert. Zu diesem Zweck wird die Eignung verschiedener Kalibrierlichtquellen bewertet und weitere Messprobleme werden diskutiert, die die Signalqualität beeinflussen können. Für die Signalerfassung und -verarbeitung von LII-Daten wurde eine Softwarelösung nach einem modularen Ansatz entwickelt, die sich für den Einsatz für eine große Bandbreite an Materialsystemen und mit individuellen Verarbeitungsschritten eignet. Die Software wurde als Open-Source-Software veröffentlicht, um Transparenz sowie Anpassungen durch andere Forscher zu ermöglichen. Um die LII-Signalerfassung weiter zu verbessern, wurde eine neue sequenzielle Detektionstechnik entwickelt, die Photomultiplier-Röhren mit ansteuerbarem Detektions-Zeitfenster nutzt und in der Lage ist, den dynamischen Bereich der LII-Technik zu erweitern.

Die Klärung vieler der oben genannten Themen ist ein wichtiger Schritt zur Harmonisierung des experimentellen Verfahrens, der Kalibrierung, Messung und Interpretation von Daten.

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Mansmann, R.A., 2019. Multi-color time-resolved laser-induced incandescence for the measurement of soot and nanoparticle aerosols. https://doi.org/10.17185/duepublico/70080
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