Lithium-Ionen-Batterien stellen im Hinblick auf eine der Herausforderungen des 21. Jahrhunderts, nämlich die Speicherung und Bereitstellung von Energie auf effiziente, kostengünstige und umweltschonende Art und Weise, eine wichtige Komponente dar. Um die Energiedichte von Lithium-Ionen-Batterien weiter zu erhöhen, kann insbesondere konventioneller Graphit durch Lithium-Metall-Legierungen anodenseitig substituiert werden, wodurch die spezifische Kapazität der Anode gesteigert wird. Ein aussichtsreicher Kandidat dafür ist das Element Silicium. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung von Siliciumelektroden für Lithium-Ionen-Batterien und der Untersuchung des Einflusses der Elektrodenstruktur auf das elektrochemische Verhalten dieser Elektroden. Mit Hilfe verschiedener analytischer Messmethoden werden Einflussfaktoren, wie die Elektrodenzusammensetzung, die Art des Binderpolymers, die Modifikation der SEI (Solid Electrolyte Interphase), die elektrochemischen Rahmenbedingungen sowie die Modifikation des Aktivmaterials auf die Elektrodenstruktur untersucht und diskutiert. Dazu werden verschiedene Silicium-basierte Aktivmaterialien vorgestellt und eingesetzt. Der Fokus liegt hierbei vornehmlich auf der ionischen und elektrischen Anbindung des Aktivmaterials innerhalb der Elektrodenstruktur sowie der mechanischen Stabilität und dem Degradationsverhalten der gesamten Elektrodenstruktur. Die Erkenntnisse dienen dazu eine Siliciumelektrode zu entwickeln, die eine hohe spezifische Kapazität und hohe Zyklenbeständigkeit aufweist. Diese Siliciumanode bildet in Kombination mit einer Lithiumeisenphosphat-Kathode sodann eine Grundlage zur Untersuchung verschiedener Betriebsweisen von Silicium-Kohlenstoff-Komposit-Lithiumeisenphosphat- Vollzellen. Es wird unter identischen Versuchsbedingungen demonstriert, inwieweit die Energiedichte einer Lithium-Ionen-Batterie durch Substitution von konventionellem Graphit durch Silicium gesteigert werden kann.