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Zur Bedeutung hydraulisch bedingter Deckschichtwiderstände beim Fouling Salz rückhaltender Membranen unter besonderer Berücksichtigung von Kopplungseffekten

Keller, Ben Mathis

In der vorliegenden Arbeit wird ein neuartiges Messkonzept vorgestellt, mit dem es möglich ist, den hydraulischen Durchströmungswiderstand von kolloidalen Foulingschichten zu ermitteln, die sich bei der membrangestützten Wasser-Entsalzung an der feedseitigen Oberfläche der Membran bilden. Die dabei zum Einsatz kommende Dead-End-Filtrationsapparatur ist so konzipiert, dass die Schichtbildung unter hydrodynamisch wohl definierten Filtrationsbedingungen erfolgt. So ist die Erzeugung kolloidaler Foulingschichten von beliebiger Zusammensetzung und Masse sowie unterschiedlicher Schichtstruktur möglich. Durch kontinuierliche Messung des Transmembrandruckes kann jeder erzeugten Schicht ein hydraulischer Widerstand quantitativ zugeordnet werden. Ebenso können osmotische Effekte, die im Zusammenhang mit der Salzrückhaltung der verwendeten Membranen auftreten, verlässlich quantifiziert und bei der Auswertung der Messergebnisse entsprechend berücksichtigt werden. Für Foulingschichten, die bei praxisüblichen operativen Bedingungen gebildet wurden, werden so (beladungs-)spezifische hydraulische Widerstände von bis zu 1x10^15 m/kg (kolloidal-partikuläre Deckschichten) bzw. 1x10^16 m/kg (makromolekulare Alginatdeckschichten) nachgewiesen. Widerstände dieser Größenordnung erscheinen insbesondere bei der Entsalzung von Rohwässern mit geringem bis mittlerem Salzgehalt von hoher Relevanz zu sein. Die durchgeführten Untersuchungen zeigen weiterhin, dass auf der Darcy-Beziehung basierende Widerstandsmodelle prinzipiell auf monodisperse kolloidale Schichten anwendbar sind. Bei sehr dünnen Schichten (mit verhältnismäßig geringem hydraulischen Widerstand) ist jedoch ein, bei dichten Membranen, bisher nicht wissenschaftlich beschriebener partikelgrößenabhängiger Oberflächeneffekt zu berücksichtigen, der den Widerstand der unmittelbar an die Membran angrenzenden Partikelschichten (vermutlich verursacht durch eine Inaktivierung der Membranoberfläche durch aufliegende Kolloide) überproportional erhöhen kann. Es wird auch gezeigt, dass der hydraulische Widerstand kolloidaler Foulingschichten weitaus stärker von der Partikelgröße abhängig ist, als dies klassische, für makroskopische Systeme entwickelte, Widerstandsmodelle, wie die Kozeny-Carman-Gleichung, vermuten lassen. Es werden mögliche Ursachen für dieses Phänomen aufgeführt und eine entsprechende Modellanpassung vorgeschlagen. Weiterhin scheint der Widerstand bidisperser kolloidaler Schichten in beträchtlichem Umfang von der Partikelgrößenverteilung innerhalb der Schicht abhängig zu sein, die wiederum maßgeblich von der zeitlichen Abfolge bei der Anfiltration der Partikelgrößen bestimmt wird. Bezüglich des Einflusses der Feed-Salzkonzentration wird gezeigt, dass der hydraulische Widerstand kolloidaler Foulingschichten stark ansteigt, wenn während der Schichtbildung eine erhöhte Salzkonzentration (Ionenstärke) vorliegt. Dieser Effekt ist vermutlich auf eine Beeinflussung des makroskopischen Schichtaufbaus zurückzuführen, die zum Großteil irreversibel zu sein scheint. Die möglichen Ursachen für diese Beeinflussung sowie der Ursachen für die weitaus geringere reversible Widerstandsveränderung, die durch eine Variation des Feed-Salzgehaltes hervorgerufen wird, werden diskutiert und ihre Plausibilität unter Berücksichtigung der vorliegenden Filtrationsumstände bewertet. Darüber hinaus wird ein bisher nicht wissenschaftlich beschriebener Kopplungsmechanismus als Ursache für den reversiblen Ionenstärke-Einfluss vorgeschlagen, der auf der Wechselwirkung zwischen Konzentrationspolarisation und der Membraninaktivierung durch aufliegende Foulantpartikel beruht.

In the present thesis a new measuring concept for the determination of the hydraulic flow resistance of colloidal fouling layers on the feed-site surface of water desalination membranes is introduced. The therefor used dead-end filtration apparatus is specifically designed to generate fouling layers under hydrodynamic well-defined filtration conditions. As a result colloidal fouling layers of any composition and mass as well as of different layer structure are possible. By continuously measuring the transmembrane pressure, the hydraulic resistance can be quantitatively assigned to each produced layer. Likewise, osmotic effects occurring with the salt retention of the membranes can be reliably quantified and correspondingly taken into account in the evaluation of the measured results. For fouling layers, formed under practical operating conditions, specific hydraulic resistances of up to 1x10^15 m/kg (colloidal-particulate layers) or 1x10^16 m/kg (macromolecular alginate layers) are detected. Resistances of this magnitude appear to be particularly relevant in the desalination of feed waters with low to medium salt content. The performed investigations also show that resistance models based on the Darcy-law can in principle be applied to monodisperse colloid layers. In the case of very thin layers (with relatively low hydraulic resistance), however, a particle size-dependent surface effect, which has not previously been scientifically described in the case of dense membranes, has to be taken into account. Presumably caused by inactivation of the membrane surface by colloids with direct membrane contact, this effect disproportionately increases the resistance of the particle layers directly adjoining the membrane. It is also shown that the hydraulic resistance of colloidal fouling layers is much more dependent on the particle size than conventional resistance models developed for macroscopic systems, such as the Kozeny-Carman equation, suggest. Possible causes for this phenomenon are listed and a corresponding model adaptation proposed. Furthermore, the resistance of bidisperse colloidal layers appears to be significantly depending on the particle size distribution within the layer, which in turn is decisively determined by the temporal filtration sequence of the particle sizes. Concerning the influence of the feed salt concentration, it is shown that the hydraulic resistance of colloidal fouling layers increases strongly if an increased salt concentration (ionic strength) is present during the layer formation. This effect is presumably due to an influence on the macroscopic layer structure, which seems largely irreversible. The possible causes for this influence as well as the causes for the far lower reversible resistance change caused by a variation of the feed salt content are discussed and their plausibility is evaluated taking into account the existing filtration conditions. In addition, a coupling mechanism, which has hitherto not been scientifically described, is proposed as the cause of the reversible ionic strength influence. This mechanism is based on the interaction between concentration polarization and the membrane inactivation by fouling particles in direct contact with the membrane.

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Keller, Ben Mathis: Zur Bedeutung hydraulisch bedingter Deckschichtwiderstände beim Fouling Salz rückhaltender Membranen unter besonderer Berücksichtigung von Kopplungseffekten. 2016.

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