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Elektron-Phonon Kopplung und impulsaufgelöste elektronische Eigenschaften des Pb/Si(111) Hybridsystems

Sandhofer, Mathias

Die immer stärker werdende Miniaturisierung elektronischer Bauteile bringt die dafür nötigen Größenordnungen immer näher an das Limit quantenmechanischer Effekte. Die räumliche Einschränkung der elektronischen Wellenfunktion im nm Bereich führt dazu, dass sich Quantenpotenzial Zustände (QPZ) bilden, welche dafür verantwortlich sind, dass die physikalischen Eigenschaften z.B. einer dünnen Schicht von dessen Schichtdicke abhängen. Dabei spielen nicht nur die Eigenschaften der verkleinerten Materialien, sondern auch der Einfluss der Umgebung auf diese Eigenschaften eine wichtige Rolle. Diese Arbeit erforscht den Einfluss des Si Substrats auf die elektronische Struktur, Dynamik und die Wechselwirkung der Elektronen mit Phononen in dünnen epitaktischen Pb Schichten. Mittels eines Vergleichs von experimentellen Ergebnissen aus Femtosekunden zeit- und impulsaufgelöster Laser Photoemissionsspektroskopie an Pb/Si(111) und Berechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie für freistehende Pb Filme wird in Richtung Γ → M in der Nähe des Brillouin-Zonenzentrums die Wechselwirkung von Pb 6pz Zuständen mit dem Si Substrat und dem Atomgitter untersucht. Die Energieabhängigkeit unbesetzter QPZ mit der elektronischen Wellenzahl parallel zur Oberfläche k|| wurde bei verschiedenen Energien, entartet und nicht-entartet mit dem Si Leitungsband, gemessen und zeigt keine direkte Beeinflussung durch die Si Volumenbänder. Daraus wird eine verschwindende direkte Wechselwirkung der Pb 6pz Zustände mit den Si Bändern gefolgert. Allerdings ist der Wert von k||, bei dem eine Mischung von 6pz und 6px,y abgeleiteten Bändern auftritt näher an Γ als bei freistehenden Filmen. Die Analyse der Relaxationsdynamik zeigt zudem eine konstante Relaxationszeit heißer Elektronen in unbesetzten QPZ mit k||. Diese Ergebnisse legen nahe, dass aus 6pz Orbitalen abgeleitete QPZ nicht mit den elektronischen Substratzuständen wechselwirken, sondern eine px,y vermittelte Wechselwirkung der pz Zustände mit dem Si Leitungsband vorliegt. Die Identifikation eines Grenzflächenzustandes verdeutlicht zudem die Bedeutung der Verzahnung zwischen Pb und Si an der Grenzfläche. Weiterhin wurde die energieabhängige Elektron-Phonon Kopplungskonstante λ(E) von Pb/Si(111) mittels temperaturabhängiger Laser Photoemission an QPZ innerhalb der Bandlücke untersucht und mit Berechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie von Pb Filmen verglichen. Es zeigt sich eine Reduktion von λ im Vergleich zum Pb Volumenkristall, die nicht allein durch Größeneffekte oder strukturelle Modifikationen in der Pb Schicht erklärt werden kann. Vielmehr wird die Reduktion durch den Einfluss des Substrats auf die elektronische und vibronische Struktur von Pb verursacht. Aus all diesen Ergebnissen kann gefolgert werden, dass Pb/Si(111) nur unter Einbeziehung des Substrats und der Struktur der Grenzfläche vollständig verstanden werden kann.

The constant drive to miniaturization of electronic devices forces the manufactured sizes into dimensions of quantum mechanical effects. The spacial confinement of the electron wave function in the region of nm leads to the formation of quantum well states (QPZ) which are responsible for the dependence of the physical properties on e.g. the thickness of a small film. Not only the properties of confined materials, but also the influence of the surroundings on these properties are playing a crucial role. This work investigates the influence of a Si substrate on the electronic structure, dynamic and the interaction of the electrons with phonons in a thin epitaxial Pb film. By means of a comparison between experimental results obtained by femtosecond time and momentum resolved laser photoemission spectroscopy on Pb/Si(111) and density functional theory calculations for freestanding Pb films in Γ → M direction near the brillouin zone center the interaction of the Pb 6pz states with the Si substrate and the atomic lattice is studied. The energy dependence of unoccupied QPZ on the electronic wave number parallel to the surface k||, degenerate and nondegenerate with the Si band gap, was measured and shows no direct influence from the Si bulk bands. Hence a vanishing direct interaction of the Pb 6pz states with the Si bands can be deduced. However, the momentum range at which a mixing of 6pz and 6px,y derived bands is found is closer to Γ compared to freestanding films. Additionally, the analysis of the relaxation dynamics shows a constant relaxation time of hot electrons in unoccupied QPZ with respect to k||. These results indicate, that QPZ which are derived from 6pz orbitals do not interact with the electronic substrate states, but that a px,y mediated interaction of the pz states with the Si conduction band can be concluded. Moreover, the identification of an interface state point out the importance of the toothing between Pb and Si at the interface. Furthermore, the energy dependent electron phonon coupling constant λ(E) of Pb/Si(111) was investigated via temperature dependent laser photoemission from QPZ degenerate with the band gap and compared to density fundtional theory calculations of Pb films. In comparison to Pb bulk, a reduction of λ is found which can not be explained by size effects of structural modifications in the Pb layer. In fact the reduction is caused by the influence of the substrate on the electronic and vibronic structure of Pb. From all these results it can be concluded, that Pb/Si(111) can be fully understood only by taking into account the substrate and the structure of the interface.

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Sandhofer, Mathias: Elektron-Phonon Kopplung und impulsaufgelöste elektronische Eigenschaften des Pb/Si(111) Hybridsystems. 2015.

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