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Quantum size effects in Mg epilayers on Si(111) : Enhancement of photoelectron yield and oxidation rate

Hagemann, Ulrich LSF

The subject of this thesis are non-adiabatic e ects during the oxidation of di erent magnesium and silicon surfaces. In the chemicurrent setup different Schottky diodes served as high-pass filters to detect highly energetic electron-hole pair excitations as a current through the device. This detection of the current allowed monitoring of the reaction kinetics. Crystalline Mg films, with a thickness of only a few monolayers (ML), were grown on the p-doped Si(111) 7x7 reconstruction, forming thin film Schottky diodes. Quantum size effects as a result of the confinement of the electron system in the z-direction lead to a thickness dependent increase in the oxidation rate of the Mg surface. Valence band photoemission spectroscopy (UPS) measurements indicate that the electronic density of states at the Fermi edge, which oscillates due to the existence of Quantum well states, is the driving force behind this change in reactivity. X-ray photoemission spectroscopy (XPS) reveals that for these highly reactive films, not only the first but also the second atomic layer reacts to MgO. The low sample temperature of 110 K hinders bulk oxidation for samples that do not show quantum size effects. Thin Mg films that were deposited on Ag/p-Si(111) diodes showed current intensities, upon exposure to molecular oxygen, that depend on the Ag film thickness. A maximum in the detected current is found for an Ag layer with a thickness of 45 nm. It was possible to attribute this phenomenon to the effect of surface plasmon coupled chemiluminescence (SPCC). MgO formation emits chemiluminescence photons, which excite surface plasmons in the silver film. These decay radiatively at the Ag/Si interface and are detected as a current. Simulations of this interface in the attenuated total reflection (ATR) geometry reveal a maximum of absorption of the silver film at a thickness of 46 nm. Oxidation of the hydrogen passivated p-Si(111) surface and the depassivated p-Si(111) surface do not show a detectable chemicurrent. XPS measurements reveal that, while the former does not react with oxygen, the latter does show oxygen uptake. However, as the surface has virtually no electronic surface conductivity, no current can be measured. The p-Si(111) 7x7 reconstruction, which does react with oxygen, has a large enough surface conductivity to allow detection of a chemicurrent. The chemicurrent trace can be interpreted to be a displacement current. Strong Lyman α emission from the UV-source is found when it is operated with Ar, Ne or He. Combined with the regular noble gas photon lines, this allows the measurement of the total photoyield for thin, crystalline Mg films and investigation of the thickness dependence of the photoemission cross-section. The Lyman α emission can be explained by a resonant energy transfer process between noble gas excimers and hydrogen molecules.

In dieser Arbeit wurden nicht-adiabatische Effekte bei der Oxidation verschiedener Magnesium- und Siliziumoberflächen untersucht. Dünnschicht-Schottkydioden ermöglichen die Detektion von den, von der Reaktion chemisch angeregten, Elektron-Loch Paaren als Chemoströme und erlauben so die Aufzeichnung der Reaktionskinetik. Kristalline Mg-Filme von nur wenigen Monolagen (ML) Dicke wurden auf die p-dotierte Si(111) 7x7 Rekonstruktion aufgedampft. Die Beschränkung des Elektronensystems auf wenige ML führt zu einer Oszillation der elektronischen Zustandsdichte an der Fermienergie (DOS (EF)). Diese wurde mit Valenzbandspektroskopie (UPS) gemessen. Hohe Zustandsdichten führen zu einem Anstieg der Reaktionsrate und zu einer Oxidation der zweiten atomaren Lage des Mg, wie mittels Röntgenphotoemissionsspektroskopie (XPS) gezeigt werden konnte. Die niedrige Probentemperatur von 110 K verhindert, bei Proben ohne erhöhte DOS (EF), eine Tiefenoxidation über die erste Lage hinaus. Mg-Schichten, die auf Ag/p-Si(111) Schottkydioden aufgedampft wurden, zeigen eine starke Abhängigkeit des detektierten Stroms von der Dicke des Silberfilms. Für eine Schichtdicke von 45 nm wird ein Maximum des Stroms detektiert. Dies kann mit dem Effekt der Oberflächenplasmonen gekoppelten Chemoluminiszenz (SPCC) erklärt werden. Die Reaktion von Mg mit O 2 emittiert Photonen, die Oberflächenplasmonen im Silberfilm anregen. Diese zerfallen radiativ an der Ag/Si Grenzfläche und werden im Silizium als Strom detektiert. Eine Simulation der Ag/Si Grenzfläche in der abgeschwächten Totalreflexion Geometrie (ATR) ergibt ein Absorptionsmaximum für die emittierte Strahlung für eine Silberschichtdicke von 46 nm. Drei verschiedene Siliziumoberflächen wurden elektrisch kontaktiert und dann O2 ausgesetzt. Die Wasserstoff-passivierte p-Si(111) Oberfläche zeigte keine Sauerstoffaufnahme und daher auch keinen Chemostrom durch die Diode. Die reine p-Si(111) Oberfläche zeigt hingegen eine Sauerstoffaufnahme. Da jedoch an dieser Oberfläche keine elektrische Leitfähigkeit existiert, kann kein Strom detektiert werden. Da hingegen die Oberfläche der p-Si(111) 7x7 Rekonstruktion sowohl elektrisch leitfähig als auch chemisch sehr reaktiv ist, ist für diese Oberfläche ein Strom und Sauerstoffaufnahme nachweisbar. Es kann gezeigt werden, dass dieser Strom ein Verschiebungsstrom ist. Während der UPS Messungen an kristallinen Mg-Schichten wurde eine starke Lyman α Emissionaus der UV-Quelle gefunden, obwohl reines Neon-, Argon- oder Heliumgas verwendet wurden. Diese Lyman α Linie wurden verwendet, um die anregungsenergieabhängigkeit der Photoelektronenemission des Magnesiumfilms zu untersuchen. Die Erzeugung der Wasserstoffinien kann durch einen quasi-resonanten Energietransfer zwischen den Wasserstoffmolekülen und Edelgasexzimeren erklärt werden.

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Hagemann, Ulrich: Quantum size effects in Mg epilayers on Si(111). Enhancement of photoelectron yield and oxidation rate. 2015.

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