Femtosecond Spin Dynamics in Magnetic Multilayers Employing High Harmonics of Laser Radiation
This work explores laser-induced, element-selective, femtosecond spin dynamics in ferromagnetic layered structures. As a model system, interlayer exchange coupled Fe/Ru/Ni layers were investigated in time- and element-selective, magneto-optical measurements at the 3p absorption edges of Fe (54 eV) and Ni (67 eV) in the transversal magneto-optical Kerr effect (T-MOKE) geometry. Spin dynamics was initiated by femtosecond laser excitation with 1.5 eV photon energy. The temporal evolution of magnetization was probed by sub-10 fs pulses of laser high harmonics generated in Ne gas. First, element-selective, temperature-dependent magnetization reversal of the Fe and Ni layers in external magnetic field is traced and the interlayer exchange coupling energy J1 is derived for the antiferromagnetically coupled Fe and Ni layers from magnetometer measurements. In the next step, femtosecond dynamics of J1 is studied in pump-probe experiments with 1.5 eV optical pump and both 3.0 eV and laser high harmonics probe. In time-resolved measurements of magnetic hysteresis, J1 is transiently quenched on the femtosecond timescale by the action of the pump laser, following the demagnetization of the Ni layer. Moreover, time- and layer-resolved measurements for parallel and antiparallel magnetization orientation of the Fe and Ni layers and for various pump fluences were carried out. The central and surprising result is, that the (buried) Fe layer is transiently magnetized above its equilibrium magnetization prior to laser excitation for parallel orientation and demagnetized for antiparallel orientation for a defined pump fluence range. For the highest fluence reached in the experiment, the Fe magnetization is quenched for both parallel and antiparallel orientation, albeit, for antiparallel orientation, the quenching is higher. Regardless of the relative orientation of the Ni and Fe magnetization and optical pump fluence, the (top) Ni layer is always demagnetized. The magnetization orientation-dependent spin dynamics in the Fe layer (magnetization for parallel, demagnetization for antiparallel orientation) is interpreted as a consequence of superdiffusive spin transport from the Ni to the Fe layer. The spin transport originates from the different mean free path of majority and minority electrons in a ferromagnet. Calculations based on the model for superdiffusive spin transport agree well with experimental data within a defined fluence range. The deviation between the model and measurements for the highest fluence reached in the experiment suggests that spin-flip processes contribute to laser-induced spin dynamics on the femtosecond timescale.
Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung der laser-induzierten, element-selektiven Spin-Dynamik in ferromagnetischen Schichtsystemen auf der Femtosekunden-Zeitskala. Als Modelsystem dienen zwischenschicht-austausch-gekoppelte Ni/Ru/Fe-Schichten, an denen zeitaufgelöste, element-selektive, magneto-optische Messungen an der 3p Absorptionskante von Eisen (54 eV) und Nickel (67 eV) in der Geometrie des transversalen, magneto-optischen Kerr-Effektes (T-MOKE) durchgeführt wurden. Als Strahlquelle wurden im Neon-Gas erzeugte Hohe Harmonische der 1.5 eV Laser-Strahlung verwendet, deren Pulsdauer weniger als 10 fs beträgt. In Pump-Probe-Experimenten erfolgte die Anregung durch die 1.5 eV Laserpulse und die Messung der Spin-Dynamik durch Pulse von Hohen Harmonischen. Zunächst wurde die element-selektive, temperatur-abhängige Magnetisierungsumkehr der Eisen- und Nickel-Schicht in einem externen Magnetfeld untersucht und die Energie der Zwischenschicht-Austauschkopplung J1 für die antiferromagnetisch gekoppelten Eisen- und Nickel-Schichten aus Magnetometer-Messungen bestimmt. Im nächsten Schritt wurde die Dynamik von J1 auf der Femtosekunden-Zeitskala in Pump-Probe-Experimenten sowohl mit einem 3.0 eV Abfragepuls als auch mit Hohen Harmonischen als Abfragepuls gemessen. Zeit-aufgelöste Messungen der magnetischen Hysteresen haben gezeigt, dass J1 innerhalb von wenigen hundert Femtosekunden nach der Laser-Anregung vorübergehend reduziert wird, und damit der Dynamik der Magnetisierung von Nickel folgt. Darüberhinaus wurden zeit-aufgelöste, schicht-selektive Messungen für parallele und antiparallele Ausrichtung der Magnetisierung der Eisen- und Nickel-Schicht für unterschiedliche Energiedichten der Anregung (Fluenzen) durchgeführt. Das zentrale und überraschende Resultat der Messungen ist, dass die (untere) Eisen-Schicht für die parallele Ausrichtung innerhalb eines bestimmten Fluenz-Bereiches zeitweise über ihre Gleichgewichts-Magnetisierung, die vor dem Auftreffen der Laser-Anregung gemessen wurde, "aufmagnetisiert" wurde. Für die antiparallele Ausrichtung dagegen, wurde die Eisen-Schicht bei gleicher Fluenz vorübergehend entmagnetisiert. Für die höchste im Experiment erreichte Fluenz wurde die Eisen-Schicht sowohl für die parallele als auch für die antiparallele Ausrichtung demagnetisiert, wenn auch die Demagnetisierung für die antiparallele Ausrichtung größer ausfiel. Unabhängig von der relativen Magnetisierungs-Ausrichtung und der Fluenz wurde die (obere) Nickel-Schicht immer demagnetisiert. Die Spin-Dynamik in der Eisen-Schicht, die eine deutliche Abhängigkeit von der relativen Ausrichtung zeigt, wurde als eine Folge des superdiffusiven Spin-Transports von der Ni- zu der Eisen-Schicht interpretiert und durch Rechnungen bestätigt. Die Ursache für den Spin-Transport liegt in der unterschiedlichen mittleren freien Weglänge für Majoritäts- und Minoritätselektronen in einem Ferromagneten. Die Übereinstimmung zwischen Rechnungen und Messungen innerhalb eines definierten Fluenz-Bereichs ist sehr gut. Die Abweichungen zwischen Model und Experiment für die höchste im Experiment erreichte Fluenz können darauf zurückgeführt werden, dass auch Spin-Umkehr-Prozesse zu der laser-induzierten Spin-Dynamik auf der Femtosekunden-Zeitskala beitragen.
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