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Photoinduzierte Ordnungsprozesse in polymeren Azoschichten

Meinhardt, Rafael

Holographisch induzierte Oberflächenreliefgitter (SRG) und Phasengitter (PG) in dünnen Schichten aus neuartigen, azobenzenhaltigen Seitenkettenpolymeren werden untersucht. Die Probenherstellung mit unterschiedlichen Azokonzentrationen erfolgt durch gravitative Abscheidung aus der Lösung. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der analytischen Beschreibung des Gitterwachstums anhand der in-situ gemessenen Beugungseffizienz. Die theoretische Grundlage dafür bildet der matrixbasierte Ansatz von Lagugne-Labarthet. Zunächst wird durch eine homogene, polarisierte Beleuchtung die induzierte Doppelbrechung (DB) in den Azoschichten untersucht. Änderungen des Brechungsindex senkrecht zur Schichtebene werden mit Hilfe der Metallfilm verstärkten Leckwellenspektroskopie analysiert. Sowohl eine linear als auch zirkular polarisierte Beleuchtung führt zu einer starken Erhöhung des Brechungsindex von △n = 0,05 − 0,08 senkrecht zur Schicht. Eine Doppelbrechung innerhalb der Schichtebene ergibt sich nur bei linear polarisierter Anregung. Diese Resultate werden verwendet, um das Wachstum beider Gittertypen für vier verschiedene Konfigurationen der Polarisationsholographie zu untersuchen. Für eine detailierte Analyse wird die Beugungsintensität 1. Ordnung mit einem Wollaston-Prisma in zwei orthogonale Polarisationsanteile separiert. Da sich beide Gittertypen zeitweise gleichzeitig ausbilden, werden Möglichkeiten beschrieben, deren Wachstumsverhalten zu trennen. Ein isoliertes PG-Wachstum wird in gering und hoch konzentrierten Azoschichten realisiert. In beiden Fällen wird die Gitterentwicklung durch ein Modell basierend auf Photoisomerisierung und molekularer Reorientierung erklärt und sehr genau durch nahezu identische, analytische Funktionen beschrieben. Zur Beschreibung des zeitabhängigen SRG-Wachstums werden Gitter mit unterschiedlichen Beleuchtungszeiten hergestellt und deren Modulationstiefen mit einem Rasterkraftmikroskop bestimmt. Aus der analytischen Kurvenanpassung leiten sich Wachstumsgeschwindigkeiten für die Modulationshöhe 2△d von bis zu 0,58 nm/s ab. Mit den Wachstumsfunktionen für PG und SRG wird anschließend die zeitgleiche Bildung beider Gitter erfolgreich angepasst. Dies gelingt jedoch nur unter der Annahme, dass die orthogonalen Polarisationskomponenten unterschiedliche PGs wahrnehmen und eine zeitabhängige Phasenverschiebung φ zwischen beiden Gittern existiert. Hinsichtlich potenzieller Anwendungen wird das Prinzip eines reversiblen opto-optischen Schalters sowohl auf Basis der induzierten DB als auch eines PGs demonstriert. Ein verbessertes Wachstum beider Gitter kann durch den gleichzeitigen Einsatz einer Korona-Entladung erreicht werden. Basierend auf der Verformbarkeit des Azomaterials wird das Prinzip eines reversiblen opto-mechanischen Dehnungssensors gezeigt.

The formation of holographically induced surface relief gratings (SRG) and phase gratings (PG) on azobenzene side chain polymer films have been investigated. Thin films with different azobenzene concentrations were prepared by gravity settling. In-situ measurement of the first order diffraction efficiencies were used to get analytical expressions for the formation process of both gratings following the matrix-based approach of Lagugne-Labarthet. First, the azo films were illuminated with a gauss-shaped, polarized laser light und the permanent induced birefringence was investigated in different directions. Using linear and zircular polarized light, strong refractive index changes perpendicular to the film plane in the range of △n = 0,05 − 0,08 have been measured by the so called metal film enhanced leaky mode spectroscopy. A strong in-plane birefringence has been only be induced by linear polarized exposure. Using the technique of polarization holography, four different configurations were applied to induce the formation of both types of gratings. For a detailed investigation of the polarization-dependence the transmitted intensity of the first order diffraction of the probe beam was experimentally separated by a Wollaston prism. Due to the fact that both gratings could be formed simultaneously, different methods were presented to separate both processes. An isolated PG formation has been realized in low and high concentrated azo films. In both cases an analytical expression for the time-dependent processes of nearly identical form could be successfully presented and explained by a model based on photoisomerization and molecular reorientation. Additionally, the effect of a SRG was successfully eliminated by the well-known method of refractive index matching using an appropriate polymeric cover. An analytical expression for the time-dependent formation of the relief height 2△d of SRGs was derived by using AFM-measurements. Grating growth rates in the range of 0,58 nm/s were obtained. With these time-dependent growth functions the simultaneous formation of both gratings have been successfully simulated. This could only be done with the assumption of a time-dependent phase shift φ between both gratings. Moreover it could be shown that perpendicularly oriented components of the electric field vector of the probe beam seems to be affected by different PG. In the fields of integrated optics and optical data storage different applications have been realized. Both birefringence and PGs serve as a reversible opto-optical switching device. An enhanced grating formation is achieved by using a corona discharge during holographic recording. The plasticity of the azo films was used to demonstrate a reversible opto- mechanical strain detector.

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Meinhardt, Rafael: Photoinduzierte Ordnungsprozesse in polymeren Azoschichten. 2011.

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