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Modellierung und Simulation der Synthese von Silizium-Nanopartikeln in einem wandbeheizten Rohrreaktor

Omerbegovic, Kemal

Die Herstellung von Siliziumpartikeln aus der Gasphase ist eine Herausforderung, die zahl¬reiche Aspekte der Chemie und der Verfahrenstechnik umfasst. Der in der vorliegenden Arbeit untersuchte Reaktor wurde zur Herstellung von hochreinem Silizium aus Monosilan verwendet. Die Untersuchung des wandbeheizten Rohrreaktors kann in drei Abschnitte unterteilt werden: Untersuchung der Strömungsbedingungen, Entwicklung eines Zerfallsme¬chanismus für Silan und die Beschreibung der Evolution des Partikelkollektivs. Die numeri¬sche Modellierung der reaktiven Strömung im Rohrreaktor wurde mit dem kommerziellen CFD-Programm Fluent durchgeführt. Bei der Erzeugung von Partikeln über Gasphasen¬reaktionen ist der eigentlichen Partikelentstehung immer ein Reaktions- und Transportproz¬ess von Gasphasenspezies vorausgesetzt. Die Kenntnis der einzelnen Reaktionen sowie der Einfluss äußerer Parameter auf die entsprechenden Reaktionsgeschwindigkeiten sind unerlässlich. Eine numerische Behandlung dieses Prozesses erfordert eine gekoppelte Be¬handlung von Strömungsprozessen und Reaktionen. Für die Beschreibung des Silanzerfalls wurden in dieser Arbeit zwei Mechanismen untersucht: ein Einschritt- und ein Zweischritt¬mechanismus. Ein Vergleich des simulierten mit den gemessenen Silanumsätzen hat gezeigt, dass die mit dem Einschrittmechanismus berechneten Silanumsätze besser mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen. Da der Einschrittmechanismus den Silanum¬satz besser beschreibt, wurde er in allen weiteren Simulationen eingesetzt. Die Simulation der Produktion von Siliziumnanopartikeln durch Umsetzung von Silan im wandbeheiztem Rohrreaktor wurde durch die Integration eines monodispersen und eines modifizierten sektionalen Modells in Fluent realisiert. Beim hier verwendeten monodispersen Modell wurde der Einfluss der Temperatur der Heizelemente auf die Partikelbildungs- und Wachstumspro¬zesse untersucht. Obwohl das monodisperse Modell relativ grob ist, liegen die mit seiner Hilfe berechneten Primärpartikel- und Partikeldurchmesser sehr nah an den experimentell ermittelten. Das Modell konnte auch den experimentell ermittelten und temperaturabhängi¬gen Wachstumstrend des Primärpartikel- und Partikeldurchmessers wiedergeben. Sektionale Modelle hingegen nähern die Größenverteilung durch Sektionen an, in denen die Verteilung¬sfunktion als konstant angenommen wird. Die Zahl der zu lösenden Differentialgleichungen entspricht der Anzahl der Sektionen multipliziert mit der Anzahl der Eigenschaften. Fluent ist in der Lage, die Differentialgleichungen, die die Partikelphase beschreiben, einzubinden, wobei die Anzahl der Gleichungen begrenzt ist. Da die zur Verfügung stehende Anzahl der Gleichungen nicht ausreichend ist wurde das Modell modifiziert. Das modifizierte Modell kann den temperaturabhängigen Wachstumstrend des Partikeldurchmessers wiedergeben, wobei die berechneten Partikeldurchmesser deutlich von den gemessenen abweichen. Für alle Untersuchungsphasen des wandbeheizten Rohreaktors wurde insgesamt eine gute Übereinstimmung von Simulation und Experiment gefunden.

Abstract The production of silicon particles from the gas phase is a challenge that encompasses many aspects of chemistry and process engineering. The reactor investigated in the present study was used for the production of the silicon with high purity from monosilane. The investigation of the wall-heated tube reactor can be divided into three sections: analysis of the flow conditions, development of a decomposition mechanism for silane and the description of the evolution of the particle collective. Numerical modeling of the reactive flow in the wall-heated tube reactor was accomplished with the commercial CFD program Fluent. Particle formation via gas-phase reactions always involves reaction and transport processes of gas-phase species. Knowledge of the individual reactions and the influence of external parameters on corresponding reaction rates are essential. Numerical treatment of this process requires a coupled treatment of flow processes and reactions. The current study examined two mechanisms for the description of the decomposition of silane: a single step and a two-step mechanism. A comparison of the simulated with the measured silane conversion revealed that the silane conversion simulated using the single-step mechanism provided results closer to the measurements. It was thus used for all further simulations. The simulation of the production of silicon nanoparticles via silane conversion in the wall-heated tube reactor was achieved through the integration of a monodisperse and modified sectional model in Fluent. In the present work monodisperse model was used for the investigation of the influence of the temperature of the heating elements on the particle formation and growth processes. Although the monodisperse model is relatively “rough”, the primary particles and particle diameters calculated with its help come very close to those determined experimentally. The model could also reproduce the experimentally determined and temperature-dependent growth trend of the primary particles and particle diameters. Sectional models, on the other hand, provide an approximate description of the size distribution through sections where the distribution function is considered a constant. The number of differential equations to be solved corresponds to the number of sections multiplied by the number of characteristic values. Fluent is able to solve the differential equations which describe the particle phase with a limited number of equations only. Because the available number of equations is not sufficient for the direct application, the model was modified. The modified model can then reproduce the temperature-dependent growth trend of the particles, but the calculated particle diameters clearly deviate from these measured ones. For all stages of the investigation of the wall-heated tube reactor a good agreement between simulation and experiment was found.

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Omerbegovic, Kemal: Modellierung und Simulation der Synthese von Silizium-Nanopartikeln in einem wandbeheizten Rohrreaktor. 2011.

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